引言

自20世纪90年代以来，我国作为世界最大的发展中国家逐渐成为城市化浪潮中的主体。2011年12月，我国城市化率首次突破50%，京津冀、珠三角以及长三角等城市群蓬勃发展。然而，不断发展的城市群集中了很大比例的人口和经济活动，而高强度的人类活动加速了污染粒子的排放，导致空气质量急剧下降。目前，我国大气污染出现复合性、区域性的特点(王自发等, 2008)，大气污染影响范围之大，污染程度之重，已成为国内外广泛关注的焦点(吴兑等, 2014；苗蕾等，2016；姚日升等，2017)。

改善空气质量，除了有效控制区域各类污染源以外，开展及时准确的空气污染预报，为管理部门提供有效的污染预警也是污染控制工作的重要方面(徐文帅等，2016)。目前国际上对大气污染预报的方法主要有两种，一种是统计模型方法，即利用现有气象环境观测数据，建立大气污染浓度与气象参数间的统计预报模型(张恒德等，2017)；另一种则是数值模拟方法，基于对大气物理和化学过程的大量观测和认识，借助计算机模拟污染物在大气中传输、化学转化和沉降等过程从而预报大气污染物的动态分布(王自发等，2006)。随着高性能计算机的蓬勃发展和多种探测技术的不断完善，数值模拟以其科学性强、能再现不同天气过程中污染物的反应以及对气溶胶微物理、化学过程的综合模拟等特征，在空气质量预报方面得到了广泛的认可和应用(郭欣等，2017)。自1970年至今，美国环保局发展的空气质量数值模型经历了从第一代—无化学活性污染物的扩散模型到第三代—区域多尺度空气质量模型(Zhang et al，2003)的发展过程。国际上比较认可的是基于一个大气概念的第三代空气质量模型，即将所有的大气问题包括微物理、化学等过程均考虑进模式之中, 可以有效地进行较为全面的空气质量预报。与天气气候模式完全耦合的空气质量模式系统已经成为大气环境模式发展的必然趋势(谭成好等，2014)。我国基于空气质量预报模型的研究起步稍晚，研究主要包括对模型的参数和功能做修订和改进，形成了具有中国区域特点的模型体系。比较成熟的有中国科学院大气物理所的嵌套网格空气质量预报系统(Nested Air Quality Prediction Modeling System, NAQPMS; 王自发等，2006; 2008)、中国气象局化学天气数值预报系统(CMA Unified Atmospheric Chemistry Environment, CUACE; 龚山陵和张小曳，2008), 以及南京大学区域大气环境模式系统(Regional Atmospheric Environment Modeling System, RegAEMS; Wang et al，2010)。

大量学者研究表明，气象条件对大气气溶胶具有很大的影响，而气溶胶的辐射效应对天气和气候也具有一定的影响，两者的双向反馈作用不可忽视(Li, 1998; Ramanathan et al, 2005；徐祥德等，2015; Bollasina et al，2011)。目前常用的空气质量模式多利用气象模式来驱动区域空气质量模式，为了研究区域空气质量模式与气象模式的双向反馈作用，NOAA、NCAR等联合开发了“在线(online)”三维区域化学/传输模式(Weather Research Forecasting/Chemistry，WRF/Chem)，该模式的气象与化学模块使用相同的格点、时间步长、传输方案和物理方案，避免因差值等造成的误差，两者为同步计算、完全耦合，从而实现太阳辐射、大气动力和气溶胶化学等多过程、多物种的耦合和反馈(Grell et al，2005)。Tuccella et al(2012)利用WRF/Chem对欧洲地区的气溶胶和气态污染物进行模拟，结果表明WRF/Chem对O₃和SO₂具有较好的预报效果。周广强等(2016)基于WRF-Chem模式对华东地区冬季的PM_2.5进行预报，结果表明, 华东区域大气环境数值预报业务系统具有较好的预报效果, 不同阶段和预报时效的相关系数基本在0.7以上；华东中北部相关系数较高, 北部的偏差中值和均方根误差较大。Zhang et al(2015)利用WRF/Chem对2013年1月中国东部地区的重霾污染进行了模拟，设置对比多组情景试验表明，气溶胶的辐射效应导致地面接受太阳辐射减小84.0 W·m^-2，2 m温度减小3.2℃，10 m风速降低0.8 m·s^-1，边界层高度降低268 m，间接效应的影响相对较小，气溶胶效应导致地表污染物浓度的增加。总体来说WRF/Chem模式对气溶胶和污染物浓度具有良好的模拟性能(Ntelekos et al，2009；Zhang et al，2009；Forkel et al，2015；刘香娥等，2016；沈新勇等，2017)。

目前，京津冀(王占山等，2016；何心河等，2016)、珠三角(邓涛等，2012；陈焕盛等，2013)和长三角(常炉予等，2016；周广强等，2016)地区已相继开展空气质量预报系统的搭建和研究。2012年国务院批复的《重点区域大气污染防治“十二五”规划》中，武汉及其周边城市群被纳入重点控制区，对区域空气质量改善、污染减排目标均提出了明确要求。作为全国霾污染的另一个高发区，华中区域迫切需要一个稳定且预报效果较好的空气质量预报系统。白永清等(2016)基于WRF/Chem大气化学模式建立了华中区域空气质量数值预报系统(Air Quality Numerical Forecasting System in Central China, AQFSCC)，仅对武汉站冬季的24 h预报结果进行了初步检验。本文将综合多种检验指标，利用更多观测数据对该系统不同季节的24~72 h预报效果进行评估，可在空气重污染或重大活动保障期间，为管理部门提供科学有效的污染控制依据。在此基础上，通过敏感性试验研究华中区域气溶胶对地面气象要素的影响，有助于提高对区域大气污染和异常天气发生的认识，具有一定的科学意义。

1 华中区域空气质量预报系统 1.1 空气质量预报系统简介

华中区域空气质量数值预报系统是以WRF/Chem 3.4“在线”区域化学/传输模式为主模块，集合基础数据处理与前处理系统、三维变分同化系统(3-DVAR)、排放源处理、WRF/Chem主模式计算和预报结果分析5个部分，其主要流程框架见图 1。化学模块是以WRF/Chem为主模块，其中包括天气过程，污染物输送与扩散，干、湿沉降以及各种化学反应和气溶胶过程。化学初始场采用前一天的24 h预报结果，初始边界条件采用模式自带的化学理想廓线。

该系统安装在与其相配套的计算峰值达到每秒75万亿次的IBM高性能计算机平台上，模式系统每日12UTC起报，每次积分78 h，预报产品输出的时间间隔为1 h，空间分辨率9 km，产品主要包括华中区域主要污染物(PM_2.5, PM₁₀, SO₂, CO, O₃和NO₂)逐小时浓度、污染物地面浓度分布、逐日空气质量指数(AQI)、能见度和各站点气象要素等产品。预报时效1~3 d，基本满足空气质量预报业务需求，为区域环境气象业务提供必要技术支撑。

1.2 模式系统设置

模式设置为双层嵌套(图 2)，空间分辨率为27 km×9 km，外层区域以中国为中心覆盖东亚等大片范围，中心为30.617°N、114.133°E，网格数370 (经向)×214(纬向)；内层区域包括了华中地区河南、湖北、湖南、江西、四川、重庆等主要省(市)，网格数250(经向)×190(纬向)，垂直方向分为28层，层顶气压设为50 hPa。模式化学过程和气象过程同步计算，积分时间步长设为一致，外层120 s，内层40 s。经过批量试验的检验结果，最终确定最优的物理化学方案，详见表 1。需要说明的是，业务系统仅考虑气溶胶的直接效应，这样在保证预报效果的基础上，能尽量缩短预报时间，为业务需求提供保障。

1.3 排放源处理

人为排放源基于清华大学提供的2012年亚洲地区0.25°×0.25°污染物排放清单(Li et al，2015；清华大学，2015)，包含工业、农业、电力、交通和民用5大类排放源，排放清单提供SO₂，NO_x，CO，NH₃，NMVOC，PM₁₀，PM_2.5，BC，OC和CO₂等多种污染物。由于排放源清单具有很大的不确定性，加之缺乏能展现中国地域特色的关键排放因子而使得中国地区排放源清单不确定性更大(曹国良等，2011)。因此，在模式系统运行前期，首先对该污染物排放清单进行了前期测试，通过多次比较华中区域污染物浓度的模拟与实测，适当调整了主要物种的逐月排放源强度。并通过经验统计了几种污染源日排放小时变化系数，形成适合模式实时运行的华中区域污染源排放数据集(白永清等，2016)。通过引入污染物观测资料的约束，可以减少源清单的不确定性，以弥补排放源清单时效滞后及其他不确定性的不足。

2 空气质量预报系统评估 2.1 资料与评估方法

目前仅获取由湖北省环境监测总站提供的湖北省50个监测站点的6种污染物(PM₁₀，PM_2.5，SO₂，NO₂，CO和O₃)逐小时监测数据以及逐日AQI数据，下文将对湖北省空气质量预报效果进行检验。从站点分布图可见(图 3)，空气质量监测站点分布基本均匀，武汉附近站点相对密集。该资料经过严格的质量控制，时间长度为2015年1月至2016年6月。

华中区域空气质量数值预报系统自2014年9月起，准业务运行两年多。选取湖北省2015年夏季(6—8月)和冬季(2015年12月至2016年2月)的逐小时预报结果，对模式24~72 h的预报结果进行检验。检验评估指标采用相关系数(R)、平均标准偏差(MNB)、均方根误差(RMSE)和平均绝对百分误差(MAPE)，计算方法如式(1)~式(4)。

$ R\frac{{\sum\limits_{i = 1}^N {\left( {{P_i} - \overline P } \right)} \left( {{O_i} - \overline O } \right)}}{{\sqrt {\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{P_i} - \overline P } \right)}^2}\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{O_i} - \overline O } \right)}^2}} } } }} $

(1)

$ MNB = \frac{1}{N}\sum\limits_{i = 1}^N {\frac{{{P_i} - {O_i}}}{{{O_i}}}} $

(2)

$ RMSE = \sqrt {\frac{1}{N}\sum\limits_{i = 1}^N {{{\left( {{P_i} - {O_i}} \right)}^2}} } $

(3)

$ MAPE = \frac{{\sum\limits_{i = 1}^N {\left| {{P_i} - {O_i}} \right|} }}{{\sum\limits_{i = 1}^N {{O_i}} }} \times 100\% $

(4)

式中，P为预报值，O为观测值，N为检验样本数。

按照AQI≤100(优良)，>100(污染)，101~150(轻度污染)，151~200(中度污染)和>200(重度污染)将AQI指数划分为5个污染等级，采用TS评分、漏报率(PO)、空报率(FAR)检验模式AQI指数预报情况。

$ TS = \frac{{NA}}{{NA + NB + NC}} $

(5)

$ PO = \frac{{NC}}{{NA + NC}} $

(6)

$ FAR = \frac{{NB}}{{NA + NB}} $

(7)

式中，NA为预报正确样本数，NB为空报样本数，NC为漏报样本数。对应各等级，当预报等级与实况等级相同为预报正确；预报出现在等级内而实况不出现在等级内，为空报；预报没出现在等级内，实况出现在等级内，为漏报。

式(5)~式(7)中，采用Cressman差值方法(陈飞等，2010)将6种污染物浓度数据插值到湖北省50个环境监测站点。下文将对模式预报效果进行评估，并与中国气象局下发的CUACE环境气象模式产品(曹国良等，2011)进行对比检验。

2.2 模式评估结果

表 2和表 3分别为湖北省空气质量预报系统夏季和冬季6种污染物日平均浓度24~72 h预报检验结果。R反映了模式预报结果与实况的一致程度，R越高，预报效果越好。从夏季检验结果(表 2)可见，模式对固体颗粒物(PM_2.5和PM₁₀)浓度预报较好，24 h的PM_2.5预报与实况的R达0.73，随着预报时效延长，72 h R降至0.61。四种气体污染物的R区别较大，SO₂和O₃的较低，24~72 h为0.40~0.61；而NO₂与CO的较高，模式预报效果较好。从冬季检验结果(表 3)可见，24~72 h的PM_2.5的R为0.49~0.54，PM₁₀的R为0.43~0.52，较夏季低，四种气体污染物的R相差不大，为0.48~0.64。

MNB指示检验时段内模式的系统偏差，模式对前5种污染物预报偏小，而对O₃的预报偏大，随着预报时效增长，模式系统偏差略增大。RMSE也反映了模式预报与实况的偏差，结果与MNB类似。

由于不同污染物浓度差异较大，MNB不能统一比较其预报好坏，MAPE则消除了浓度绝对量级。可见模式夏季预报结果的MAPE基本控制在13%~47%，预报效果较为理想。O₃预报误差最大，固体颗粒物浓度与NO₂预报误差最小。MAPE表现为固体颗粒物冬季较夏季偏高，气体污染物冬季较夏季偏低。

综合4个评估指标来看，华中区域空气质量数值预报系统对湖北省6种污染物具有稳定和较好的预报效果。存在O₃预报误差较大的问题，预报较实况偏高，但是模拟的变化趋势与实况相当，后期将通过误差订正来减小预报误差。

根据6种污染物的实况监测与模式预报的逐时资料，计算模式与实况的逐日AQI指数。图 4为检验时段内湖北省逐日AQI指数预报与实况对比，从夏季的检验结果(图 4a)可见，武汉市的AQI指数维持在40~140，最重等级为轻度污染。24~72 h的模式预报与实况AQI变化趋势非常一致，检验时段的前半段24~72 h模式预报AQI指数略高于实况，这可能与O₃浓度预报偏高有关；而检验时段后期，则与实况接近。表 4为湖北省夏季AQI分级检验评分，由于检验时段为夏季，湖北省中、重度污染少见，将空气质量指标分为优良、污染来检验。当AQI为污染等级时，模式预报的24 h TS评分为0.363，随着预报时效的延长评分有所降低。漏报率和空报率均维持在可接受范围内，可见模式对湖北省夏季的AQI预报效果较好。

从冬季检验结果(图 4b)可见，模式对湖北省冬季AQI预报较实况偏弱，尤其是2015年12月偏弱较多，这可能与排放源的强度偏弱有关。但总体来看，模式预报的AQI变化趋势与实况非常接近，对冬季的AQI进行误差订正后，预报效果明显提高。表 5为湖北省冬季的AQI分级检验评分，可见随着污染等级的提升，模拟效果逐渐降低，24 h的TS评分从0.506降至0.073。总体来看，华中区域空气质量数值预报系统对湖北省AQI预报具有一定的预报技巧，冬季的AQI指数评分低于夏季。

2.3 与CUACE预报效果对比检验

为了对比WRF/Chem与CUACE模式对湖北省空气质量预报效果，收集同时期CUACE模式的逐3 h预报结果，分别对两种模式的24~72 h的预报效果进行检验。图 5为两个模式对冬季和夏季湖北省6种污染物逐3 h浓度的24~72 h预报评估对比，可见WRF/Chem模式对6种污染物浓度的24~48 h预报R均高于CUACE模式；对应预报时效的MAPE CUACE模式普遍高于WRF/Chem，但WRF/Chem对O₃的预报绝对百分误差高于CUACE。随着预报时效延长至72 h，WRF/Chem对PM_2.5、PM₁₀和CO夏季的预报R低于CUACE，冬季PM_2.5和PM₁₀的R高于CUACE，另外3种气体污染物的R高于CUACE，除了SO₂外其他5种污染物的MAPE都低于CUACE。综上所述，24~48 h的预报效果WRF/Chem优于CUACE，72 h两个模式预报效果相当。

3 气溶胶对地面气象要素的影响

上文对华中区域空气质量数值预报系统进行介绍和检验，结果表明该系统具有稳定和理想的预报效果，尤其对冬季颗粒物浓度的预报效果较好。本节将在业务系统的基础上，通过设置敏感性试验研究冬季重雾-霾污染过程中气溶胶对气象要素的影响。模拟时段选取2015年1月9日12时至12日12时(UTC)，该时段内华中区域大部分地区AQI指数普遍高于200且无明显降水过程，属雾-霾重度污染。表 6为三组敏感性试验的设置详情，其他方案设置与华中区域业务模式(表 1)一致。试验1为包含所有气象和化学过程以及气溶胶的辐射反馈作用，即为控制试验。试验2关闭气溶胶的液相反应，并关闭了湿清除机制和云化学机制，试验3则进一步关闭了气溶胶的反馈机制。控制试验和试验3的差值即为气溶胶总的辐射效应，试验2与试验3的差值为气溶胶的直接和半直接效应。

图 6和图 7分别为武汉地区几种污染物和气象要素的观测与模拟对比曲线图。从图可见，武汉地区几种主要污染物的浓度模拟与实况比较接近，模拟时段的前12 h由于模式冷启动造成污染物浓度模拟偏弱，后期污染物的模拟浓度和变化趋势与实况相当。几种气象要素的模拟也与实况比较接近，风速模拟值较实况偏强，但变化趋势与实况接近。地面气压、相对湿度以及2 m气温的强度和日变化模拟比较理想。综上所述，WRF/Chem对气象要素(风速、地面气压、相对湿度和2 m气温)以及污染物(PM_2.5，NO₂，SO₂和O₃)浓度随时间变化的趋势模拟比较理想，因此利用WRF/Chem研究气溶胶辐射反馈效应是基本可信的。

图 8为2015年1月10日10时(UTC)WRF/Chem模拟PM_2.5浓度分布图，由图可见华东、华中大片区域PM_2.5浓度超过100 μg·m^-3，长三角以及武汉等城市的PM_2.5浓度均超过200 μg·m^-3，污染等级为严重污染。模拟区域内风速呈小风和静风，不利于污染物的扩散。从整个污染过程来看(图略)，重污染区域主要位于华东和华中大片区域，整个过程风速偏小，污染物逐渐累积。1月12日18时以后风速增大，雾-霾过程逐渐结束。

根据表 6中设置的三组敏感性试验，计算得出模拟过程中气溶胶对地面气象要素的总辐射效应、直接效应以及间接效应。由于地面气象要素在白天和夜间受气溶胶影响有所差异，本文将研究时段划分为白天时段(08—20 UTC)和夜间时段(20 UTC至次日08 UTC)分别进行研究，表 7为不同模拟时段内气溶胶对气象要素影响的时空平均值。结合白天时段内气溶胶总辐射效应、直接辐射效应和间接辐射效应对地面气象要素影响的时间平均分布图(图 9)可见，整个时段内，气溶胶总辐射效应对地表接受太阳短波辐射(图 9a)的影响为负强迫，地表接受太阳短波辐射平均浓度减少7.740 W·m^-2，其中白天时段气溶胶对太阳短波辐射的负强迫较多(-15.636 W·m^-2)，夜间时段影响较小，这与夜间地面接受短波辐射较小有关。气溶胶直接辐射效应(图 9b)使白天地面接受短波辐射减少6.361 W·m^-2，负强迫中心与PM_2.5浓度的中心位置接近，这是由于气溶胶直接辐射效应与气溶胶浓度大小相对应(张悦等，2016)。间接辐射效应造成白天地面接受太阳短波辐射平均减小9.275 W·m^-2。

气溶胶对2 m温度的影响为负强迫，整个模拟时段内2 m温度时空平均下降0.162℃。从其对白天2 m温度的影响(图 9d, 9e, 9f)分布可见，气溶胶直接和间接辐射效应均使得2 m温度下降，其中间接辐射效应的影响较直接辐射效应稍大，直接辐射效应影响的温度负中心与气溶胶浓度大值中心相对应。夜间时段气溶胶对2 m温度的影响也为负强迫，比白天影响值稍小，详见表 7。

气溶胶对大气行星边界层高度(plantary boundary layer height, PBLH)的影响总体为负强迫，模拟时段内PBLH平均降低16.457 m。对比白天与夜间的影响可见，气溶胶对白天的PBLH影响比夜间大。从白天时段气溶胶对PBLH的影响(图 9g, 9h, 9i)可见，总辐射效应使得白天时段PBLH平均降低24.290 m。与2 m气温类似，直接辐射效应对PBLH影响最大的负值中心与气溶胶高值中心对应，且间接辐射效应的负强迫作用较直接辐射效应明显。气溶胶增加导致大气边界层厚度降低，不利于边界层内污染物的扩散，从而使得气溶胶进一步增加，两者呈现双向反馈的作用。

从气溶胶对白天相对湿度的影响(图 9j, 9k, 9l)可见，气溶胶的直接辐射效应使得模拟区域内相对湿度增加，平均增加0.090%，间接辐射效应使得南部区域的相对湿度进一步增加，总辐射效应使相对湿度平均增大0.583%。气溶胶对夜间相对湿度的影响与白天相差不大，具体见表 7。

从气溶胶对白天10 m风速的影响(图 9m, 9n, 9o)可见，总辐射效应使模拟区域内风速下降0.014 m·s^-1，直接辐射效应使得风速降低0.006 m·s^-1，间接辐射效应使得风速降低0.008 m·s^-1。气溶胶对夜间10 m风速的影响比白天小。

综上所述，气溶胶在一定程度上影响了地面气象要素。就本次模拟过程而言，气溶胶的总辐射效应分别使地表接收太阳短波辐射减少7.740 W·m^-2，2 m气温降低0.162℃，PBLH降低16.457 m，相对湿度增加0.557%，10 m风速减小0.011 m·s^-1，其中直接效应和间接效应各有一部分的贡献。气溶胶对白天地面气象要素的影响比夜间大，尤其是对地表接受太阳短波辐射、PBLH以及2 m温度的影响较夜间大很多。由于区域接受太阳短波辐射减小、气温降低、PBLH降低、风速降低、湿度增加造成气溶胶吸湿增长等因素，使得颗粒物积聚，不利于污染物扩散，气象条件的变化又促使了污染物浓度升高，由此产生了气象与大气污染之间的双向反馈作用。

4 结论与讨论

(1) 基于多种检验指标对2015年6月至2016年2月华中区域空气质量数值预报系统的6种污染物(PM₁₀，PM_2.5，SO₂，NO₂，CO和O₃)逐小时预报结果以及AQI指数进行检验评估。结果表明，华中区域空气质量数值预报系统对湖北省6种污染物具有稳定和较好的预报效果。存在O₃预报较实况偏高，预报误差较大的问题，后期将通过误差订正来减小误差。系统对湖北省AQI预报比较理想，冬季的AQI指数评分低于夏季。

(2) 对比WRF/Chem与CUACE对湖北省空气质量预报效果表明，24~48 h的预报效果WRF/Chem优于CUACE，72 h两个模式预报效果相当，各有优劣。

(3) 气溶胶在一定程度上影响了地面气象要素。对2015年1月9—12日的模拟过程而言，气溶胶的总辐射效应分别使地表接收太阳辐射减少7.740 W·m^-2，2 m气温降低0.162℃，PBLH降低16.457 m，相对湿度增加0.557%，10 m风速减小0.011 m·s^-1，其中直接辐射效应与间接辐射效应各有一部分的贡献。气溶胶对白天地面气象要素的影响比夜间大，尤其是对地表接受太阳短波辐射、PBLH以及2 m温度的影响比夜间大很多。由于区域接受太阳短波辐射减小、气温降低、PBLH降低、风速降低、湿度增加有利于气溶胶的吸湿增长等因素，使得颗粒物积聚，不利于污染物扩散，气象条件的变化又促使了污染物浓度升高，由此产生了气象与大气污染之间的双向反馈作用。

值得注意的是，目前仅对湖北省的预报结果进行检验，后期会收集范围更广、时间更长的观测资料来考察模式系统的稳定性和预报准确率。同时，数值敏感试验方法存在非线性所导致的偏差问题、排放源的不确定性以及模式的能力有限等问题都对模拟结果造成一定的影响, 进一步的模拟和观测工作仍然十分必要。