引言

近年来，空气污染日益严重，霾和沙尘天气频繁出现，已严重影响到人民群众的健康，受到各级政府和气象部门的高度关注，党中央、国务院及地方政府把改善空气质量和控制空气污染作为重要任务。国务院于2013年9月10日公布了《大气污染防治行动计划》，力争逐步消除重污染天气，全国空气质量明显改善。经过3年努力，全国城市空气质量总体改善，PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂和CO年均浓度和超标率逐年下降，大多数城市重污染天数减少。但大气环境面临形势依旧严峻，冬季重污染问题突出，尤其京津冀及周边地区是全国重污染天气高发的地区，占全国重污染总天数44.1%。为减轻重污染天气影响，确保重污染天气应急高效有序进行，消减污染峰值，降低污染频次，保障公众健康，国务院和各地方政府积极推动重污染天气预警工作开展。中国气象局要求到2020年实现重污染天气和霾预警时效提前至48 h，天津市政府要求市环保局和气象局联合组织开展本市重污染天气监测预警和会商工作。提供本市空气污染物的监测预警及动态趋势分析，提供空气污染气象条件等级预报，大雾、霾和沙尘暴天气监测预警。基于上述的现实需求，重污染天气预报预警成为气象部门重要业务之一。重污染天气的预报技术大致可以分为四类：一是潜势预报技术，如建立PLAM(parameter linking air-quality to meteorological conditions)指数(Yang et al，2016)，静稳指数以及基于权重指标构建的污染气象等级预报等；二是主观天气分析预报技术，包括污染天气概念模型构建和天气形势场分析(汪靖等，2015；陈龙等，2016；俞科爱等，2015)；三是统计预报技术(熊亚军等，2015；程一帆等，2011；翟晓芳等，2014)，如线性回归预报、滑动预报和神经网络预报(朱亚杰等，2016)等；四是数值模式预报技术：如CMAQ(Community Multiscale Air Quality)模型(邓涛等，2012)、CMAX(Comprehensive Air Quality Model with Extension)模型(薛文博等，2014)、WRF/Chem(Weather Research and Forecasting model Coupled to Chemistry)模型(徐敬等，2015；赵秀娟等，2016)、CUACE(CMA Unified Atmospheric Chemistry Environment)模型(周春红，2013)和NAQPMS(Nested Air Quality Prediction Model System)模型(王自发等，2014；潘锦秀等，2016)等。

上述无论哪种重污染预报技术的发展，都离不开对边界层指标的把握，边界层是贴近地球表面、受地面摩擦阻力影响的大气区域，是地气相互作用和大气污染主要发生地，湍流垂直交换是其最显著的特征。作为大气污染主要发生的气层，边界层对大气污染的扩散、积累和反应影响显著。边界层内湍流的强弱(邓雪娇等，2011)直接表征大气污染的垂直混合能力。当湍流较弱时，近地面的大气污染不易向垂直方向混合；边界层内的温度层结与大气污染的扩散能力直接相关(郭丽君等，2015；张人禾等，2014；花丛等，2015)；边界层热力和动力结构对近地面水平风也有显著的影响，当大气处于稳定层结时，高空风不易通过湍流切应力传导到地面，往往使得近地面呈现静风特征，不利于大气污染的水平扩散。混合层厚度是边界层分析的重要指标，可作为衡量污染扩散能力的指标之一，反映大气污染物可以达到的混合高度以及大气污染物垂直方向的扩散能力，在重污染天气分析中有重要的指导价值。如蒋伊蓉等(2015)研究显示2013年12月和2014年2月两次重污染过程中日平均混合层高度低于200 m，是形成重污染天气的重要原因；李梦等(2015)基于云高仪反演数据研究显示，2014年2月京津冀区域的北京、天津、石家庄和秦皇岛当混合层低于800 m时细颗粒物浓度均会超过75 μg·m^-3。王珊等(2015)对2013年12月西南一次重污染分析时指出低的混合层厚度抑制了垂直方向上的对流输送，严重削弱了大气垂直扩散能力，造成了大气中各类污染物浓度的大量积聚，是造成此次霾重污染过程的重要原因之一。多数研究普遍揭示混合层厚度与近地面PM_2.5质量浓度的反相关性，但具体到定量影响程度仍不明确，与气象部门在降水指标上积累的经验相比，污染天气分析指标定量化研究仍然需要进一步加强。

本文通过构建云高仪的反演算法，获取相对准确的混合层厚度监测数据，以此为基础对WRF/Chem四种边界层方案进行分析比对，选取最优结果构建天津地区混合层厚度的数据集。收集2009—2015年7年天津地区PM_2.5质量浓度资料，在大数据样本的基础上，统计分析天津地区污染天气分析中混合层厚度的阈值指标，并结合具体过程探寻构建指标的适用性及需要特别考虑的污染过程，研究结果与天津边界层物理量预报系统结合，为天津市气象局重污染天气预报预警业务提供支撑。

1 资料和方法

本文使用资料包括三部分：(1)云高仪监测数据：2015年1月14日至2月3日天津边界层观测站(39.04°N、117.12°E)CL31云高仪监测数据，其中云高仪直接监测数据为大气后向散射系数，混合层厚度为根据大气后向散射系数廓线反演产品，具体方法见2.1节；(2)数值模式模拟输出混合层厚度：模型以WRF/Chem3.5版本为核心，气相化学过程采用CBMZ机制(José et al，2015)，气溶胶过程采用MOSAIC模型(郝子龙等，2014)，主要物理过程设置：积云对流方案采用GRELL-3D方案(Lin et al，2010)，微物理过程采用WSM5方案，长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG方案，考虑气溶胶直接辐射反馈，模式水平分辨率为15 km，水平网格为121×121，中心经纬度为39°N、117°E，垂直方向分为41层。模式的人为排放源使用清华大学MEIC(Multi-Resolution Emission Inventory for China)排放源，分辨率为0.25°×0.25°，气象初始场和背景场均使用NECP FNL全球1°×1°数据，模拟时间为2000年1月1日至2016年10月31日，采用24 h滚动计算，每24 h重新使用一次NECP FNL气象初始场，大气污染初始场为上一次的模拟值，边界层方案采用YSU(Yonsei-University)方案。在对比测试时，模拟2015年1月1日至12月31日数据，边界层方案采用YSU、BouLac(Bougeault and Lacarrere)、MYJ (Mellor-Yamada-Janjic scheme)和MYNN3 (MYNN 3rd level TKE)四种边界层方案，其中YSU是非局地K理论方案，该方案加入反梯度项表示局地通量，通过理查森数临界值的增大提升稳定边界层的混合过程，边界层高度由理查森数为0.25的临界高度确定。MYJ方案是一种局地闭合方案，通过湍流闭合方法描述表面层以上的湍流运用，湍流扩散系数依据湍流动能计算，混合层厚度根据湍流动能廓线确定。MYNN3方案的基本原理是利用Mellor-Yamada湍流模式中的预报方程来预测TKE和垂直混合能力，从而用来计算湍流摩擦速度和垂直扩散能力。BouLac方案是在借鉴TKE预测技术基础上产生的，2009年BouLac方案引入到WRF模式中，主要是为BEP模式而设计的，对下垫面的信息更为敏感。(3)近地面PM_2.5质量浓度监测数据：2014年1月1日至2016年10月31日为天津环境监站发布的逐小时PM_2.5质量浓度监测数据，监测站点27个，监测方法采用震荡天平法；2009年1月1日至2013年12月31日为中国气象局天津大气边界层观测站(39°06′N、117°10′E，海拔高度2.2 m, 台站编号:54517)逐小时监测数据，监测方法采用震荡天平法，两者数据通过2014—2016年3年同步观测，进行归一化修正。在文中使用天津地区描述时表示天津地区平均值，天津城区为天津边界层观测站(39.04°N、117.12°E)观测数据。

2 分析结果 2.1 基于云高仪天津混合层厚度的反演

混合层厚度是指对流边界层的高度，与上层自由大气相比具有较高的湿度和丰富的气溶胶，因此边界层顶处激光信号回波强度往往表现出明显的突变，由此通过查找这个返回信号衰减最快的高度，就可以识别出混合层厚度，并通过连续探测来反演混合层发展的时空变化。选用中国气象局天津大气边界层观测站维萨拉云高仪CL31，并基于梯度法反演混合层厚度(图 1)，梯度法计算见式(1)和式(2)。

$ D\left[ {x\left(z \right)} \right] = {\rm{d}}\left[ {X\left(z \right)} \right]/{\rm{d}}\left(z \right) $

(1)

$ H = \min \left\{ {D\left[ {x\left(z \right)} \right]} \right\} $

(2)

式中，云高仪输出的信号X(z)为经过距离订正的回波信号，z为高度，混合层厚度取负梯度值最大的高度。

为提高数据的信噪比，需要进行时间和空间平均：时间平滑以8 min为平滑移动窗口，取16 min的数据进行平均空间(高度方向)采用5点滑动平均。

2.2 中尺度模式不同边界层方案混合层厚度模拟对比

基于CL31云高仪数据反演天津城区2015年1月14日至2月3日的混合层厚度，并采用中尺度模式的四种边界层方案模拟同期相关数据，确定构建天津地区混合层厚度数据集的模拟参数。考虑CL31云高仪夜间混合层厚度反演误差较大(低空存有盲区，观测数据易受到干扰)，选取白天混层厚度(每日09—15时)作为研究对象。由图 2显示大部分时段四种边界层方案输出的混合层厚度与云高仪反演的混合层厚度趋势基本一致，并且数值上较为接近，WRF/Chem模拟输出的混合层厚度可信度较高。但在具体过程中有所差异，表现比较明显的一是部分时段冷空气影响天气，如1月21日云高仪反演的混合层厚度要显著高于数值模式输出结果；二是在分布上，09—10时数值模式输出的混合层厚度普遍低于实况值，午后混合层发展比较旺盛时，数值模式输出值则略低。比对四种边界层方案，2015年1月14日至2月2日监测数据(表 1)反映YSU方案模拟值与云高仪反演数据的相关性最高，相关系数达到0.79，相对误差(29%)最小。如果认为云高仪反演的混合层高度更接近实况值，YSU方案输出的混合层高度可信度可能更高，而MYJ方案作为局地闭合的边界层方案，09—10时输出的混合层厚度有时显著的偏低于云高仪反演的混合层厚度，其数据偏离度在四种边界层方案中也最大，但上述的分析均需要考虑云高仪本身反演混合层厚度的不确定性。

为进一步确定构建天津地区混合层厚度数据集的模式边界层参数方案，基于WRF/Chem模型模拟四种边界层方案条件下2015年全年(1月1日至12月31日)数据。图 3显示PM_2.5日均质量浓度与混合层厚度呈现指数关系，其中BouLac方案的混合层厚度与PM_2.5质量浓度相关系数最高，达到0.64，YSU方案和MYJ方案为0.62，MYNN3仅为0.50，四种边界层方案模式输出的混合层厚度平均标准偏差83 m，平均标准偏差为混合层厚度均值的16%，其中MYNN3模拟值最高，为597 m，MYJ方案为533 m，YSU方案为501 m，BouLac方案为494 m。从日变化规律上分析(图 4)，尽管BouLac方案模拟的混合层厚度与PM_2.5质量浓度相关系数最高，但其夜间混合层厚度与其他方案相比明显偏低，可信度需要进一步研究。

综合而言，YSU方案模拟混合层厚度与云高仪反演数据的相关性最高，相对误差最小，其模拟混合层厚度与近地面PM_2.5质量浓度相关系数仅次于BouLac方案，与MYJ方案持平，但BouLac方案夜间混合层厚度与其他方案相比明显偏低，MYJ方案作为局地闭合的边界层方案，在09—10时模拟的混合层厚度有时显著地偏低于云高仪反演数值，基于上述原因确定基于YSU边界层方案进行模拟，建立天津地区混合层厚度数据集，并开展天津地区重污染天气混合层厚度阈值和相关规律的研究。

2.3 天津地区边界层高度的演变规律

基于中尺度大气化学模式WRF/Chem，并采用YSU边界层方案模拟构建天津地区2000—2015年混合层厚度数据集。由图 5显示2000—2015年天津地区平均混合层厚度为476 m，呈现波动性逐年增加趋势，2010—2015年相比2000—2005年平均增加33 m，其规律与255 m气象塔观测的近年天津城区逆温层底升高和夜间边界层高度增加有较强的一致性(图 6)。天津地区混合层厚度在季节分布上呈现出单峰格局(图 5)，4—6月为峰值，平均达到669 m，7—8月虽然太阳高度角较高，但进入天津的雨季，云量较多，混合层厚度反而略低于4—6月，平均为468 m。11月到次年的2月混合层厚度达到全年的谷值，均值为317 m，此时也是天津地区重污染天气最为频发的季节。混合层厚度月际变化与地面太阳辐射呈现高度相关性(相关系数0.93)，体现出太阳辐射和热力湍流对于混合层厚度月际变化起到的决定性作用。此外混合层厚度还具有明显的日变化规律(图略)，呈现白天高，夜间低的格局。以2015年数据为例：2—5月混合层厚度达到日峰值的时间一般为13—14时，1月和6—12月混合层厚度达到日峰值的时间为12—13时，混合层厚度快速发展的时间为12月至次年1月的10—11时，2和11月为09—10时，3—10月在08时前混合层厚度均有一定程度发展；混合层厚度快速降低的时间在11月至次年1月为16—17时，2、9和10月为17—18时，3—8月为18—19时。每年11月至次年2月在工业、交通和生活排放源排放高峰出现后，混合层没有充分发展，不利的垂直扩散条件与污染排放高峰叠加是天津地区大气污染峰值出现在08—11时的重要原因。

2.4 混合层厚度与近地面PM_2.5质量浓度关系和重污染天气普遍阈值

图 3清晰地显示了PM_2.5日均质量浓度和混合层日均厚度呈现指数关系，混合层厚度越低，PM_2.5质量浓度越高，且当混合层厚度 < 300 m后，随着混合层厚度的降低，PM_2.5质量浓度显著的增加；当达到800 m以上时，随着混合层厚度的增加，PM_2.5质量浓度的下降较为平缓。为细化上述指标阈值，基于天津地区2009—2016年数据进行统计分析，其中重污染日319 d，中度以上污染日580 d，中度以上霾日236 d，将混合层厚度每100 m划分一档。由图 7显示当混合层厚度 < m时，平均PM_2.5质量浓度为211 μg·m^-3，出现重污染天气概率为67.5%；当混合层厚度≥100 m且 < 200 m时，平均PM_2.5质量浓度是165 μg·m^-3，出现重污染天气概率49.2%；混合层厚度≥200 m且 < 300 m时，平均PM_2.5质量浓度有显著下降，约为112 μg·m^-3，出现重污染天气概率23.2%；混合层厚度≥300 m且 < 400 m时，平均PM_2.5质量浓度约为88 μg·m^-3，出现重污染天气概率已经下降到10.9%。由此显示重污染天气混合层厚度分析阈值应该在200 m左右，约为冬季平均混合层厚度的60%，即在分析中可以认为当混合层厚度 < 200 m时，垂直扩散条件极度不利于污染物扩散，易形成重污染天气。从PM_2.5平均质量浓度分析，2009—2016年天津均值为83 μg·m^-3，对应图 7混合层厚度≥400 m且 < 500 m，此时中度以上污染发生概率15.4%，略低于中度以上污染发生的平均概率，当混合层厚度≥300 m且 < 400 m时，PM_2.5平均质量浓度为88 μg·m^-3，中度以上污染发生概率22.1%。基于上述分析可以初步认为当混合层厚度≥200 m且 < 400 m时，垂直扩散较不利于污染物扩散，而当混合层厚度≥500 m且 < 600 m时，相比400～500 m时的情况，无论平均PM_2.5质量浓度还是中度以上污染发生的概率变化都是平缓的，在混合层厚度≥400 m且 < 600 m时，垂直扩散条件一般。当混合层厚度≥600 m且 < 700 m时，以及≥700 m且 < 800 m时，对应的PM_2.5平均质量浓度仅为均值的72%，可以认为此时污染的垂直扩散条件较有利于污染物扩散，当混合层厚度≥800 m以后随着混合层厚度增加，PM_2.5平均质量浓度未见显著变化，且均无中度以上霾发生，可以认为垂直扩散条件非常有利于污染物扩散。上述统计使用6年数据样本，较为充分地体现混合层厚度对近地面PM_2.5质量浓度影响，在预报分析中可借鉴表 2分析判断混合层厚度对近地面PM_2.5的扩散和稀释作用。

3 结论与讨论

上述研究的基于WRF/Chem3.5构建天津边界层物理量预报系统，每日短期提供0～96 h逐小时预报，中长期提供0～10 d逐日的物理量预报产品，混合层厚度是其重要产品之一。其运用基本可遵循混合层厚度与近地面PM_2.5质量浓度呈现指数变化关系，随着混合层厚度的减小近地面PM_2.5质量浓度呈现增加趋势的规律，并以200、400、600和800 m作为阈值划线，判断混合层厚度反映的垂直扩散条件是否有利于近地面细颗粒物的稀释和扩散。该规律可以普遍适用于天津主要的细颗粒污染物过程，但对于输送型污染则反之。

华北平原每年的10月至11月初以及2—3月易形成持续入海高压后部的连续污染天气，此时尚未进入深冬季节，气象扩散条件在平原地区转向不利于污染物扩散(即扩散较慢)，但太行山前背风坡区域风速明显小于平原，夜间逆温频繁出现于平原地区，往往在重污染天气初始阶段，先于平原地区出现重度甚至严重污染天气。在重污染天气的开始阶段，西南气流使得大气污染气团有自南向北输送的特征。由于大气污染的输送一般由高空影响地面，所以当夜间边界层未打开时，高空易形成高污染区(图 8)，但在近地面空气质量却相对清洁，类似高架源在稳定层结中的扩散(扇形)。直到白天边界层不断发展，上下层充分混合，近地面PM_2.5质量浓度持续升高，类似高架源在不稳定层结中的扩散(环形)。在此类过程中近地面PM_2.5质量浓度与混合层厚度呈现正相关，使用混合层厚度阈值判断PM_2.5质量浓度变化趋势时需要特别考虑输送型污染过程与一般污染的过程的差异，如2014年10月6—11日(图 9)。具体结论如下：

(1) 2000—2015年天津地区平均混合层厚度为476 m，呈现波动性逐年增加趋势，2010—2015年相比2000—2005年平均增加33 m，与255 m气象塔观测的近年天津地区逆温层底升高和夜间边界层高度增加有较强的一致性。统计数据表明PM_2.5日均质量浓度和混合层日均厚度呈现指数关系，混合层厚度越低PM_2.5质量浓度越高，在天津地区污染天气分析时，可以以混合层厚度200、400、600和800 m作为阈值判断大气污染垂直扩散能力，当日均混合层厚度 < 200 m时，天津地区重污染天气出现概率52%，中度以上霾出现概率46%。

(2) 输送型污染相比一般积累型的大气污染过程，在混合层厚度阈值运用时需要特别考虑，由于大气污染的输送一般由高空影响地面，所以当夜间边界层未打开时，高空易形成高污染区，近地面空气质量却相对清洁，类似高架源在稳定层结中的扩散。直到白天边界层不断发展，上下层充分混合，近地面PM_2.5质量浓度持续升高，类似高架源在不稳定层结中的扩散。此类过程中近地面PM_2.5质量浓度与混合层厚度呈现正相关，直到上下游大气污染浓度差基本消除，近地面PM_2.5质量浓度与混合层厚度恢复负相关。

(3) 从云高仪反演的混合层厚度分析，基于数值模式和YSU方案构建的混合层厚度数据趋势合理，数值接近，可以为预报员在污染天气分析预报中提供参考。