引言

20世纪80年代以来，随着经济发展和城市化进程的加速，我国大部分地区空气污染现象日趋严重，灰霾天变得越来越多，这使得臭氧(O₃)和以PM_2.5为代表的细粒子污染物渐渐发展为空气污染的首要大敌。北京作为首都，其环境问题也日益受到广泛关注，近年来开展了诸多相关科学的研究。研究成果多涉及北京市空气污染特征、污染源来源及贡献和空气污染气象条件分析等方面。如于淑秋等(2002)分析了北京市区的大气污染时空分布特征，指出可吸入颗粒物和二氧化硫(SO₂)等煤烟型污染物是首要的治理目标；任阵海等(2004)分析了北京地区大气污染特征及输送通道, 指出北京大气环境质量与周边地区的污染源有密切联系。郭虎等(2007)、徐晓峰等(2005)针对北京出现的具体污染天气过程进行了大尺度、局地、沙尘、静稳等气象条件分析；徐敬等(2007；2009)、王雪松等(2009)及何心河等(2016)研究了北京PM_2.5、O₃等污染物的来源和成分解析；来自北京南部直接输送的O₃对局地污染有重要贡献；孙扬等(2006a; 孙扬等2006b)、陈鹏飞等(2012a; 2012b)和花丛等(2016)对北京污染天气化学组分的时空分布及来源进行了总结。上述对北京地区污染天气进行的多方面、多尺度深入研究可以为空气质量数值预报、政府部门制定环境控制策略提供一定的理论基础。

为深入研究北京空气污染的特征，本文将运用WRF/Chem数值模式工具对一次典型的污染过程进行数值模拟，将模拟的污染物与观测值进行对比验证，再进一步对污染物的分布特征进行分析，并设计了敏感性试验，模拟无城区排放源输入下的城区污染状况，并对O₃对前体物的敏感性进行分析。

1 个例概况和天气背景分析 1.1 个例概况

2012年8月30—31日，北京出现了严重雾-霾天气，全市各监控点的空气污染指数均达到中度污染以上，部分地区还达到了重度污染。北京市环境保护监测中心的数据显示，从30日傍晚开始，北京各地区可吸入颗粒物浓度迅速上升，包括密云水库在内的大部分监测站，短时内都达到200 μg·m^-3以上，有的监测站甚至超过了300 μg·m^-3。高浓度污染一直持续到31日下午。此次污染范围覆盖北京市全境，多地能见度不到400 m，空气湿度较大，严重影响了公众的出行和生活。

1.2 天气背景分析

张小曳等(2013)曾指出持续性雾-霾天气的气象条件与前期最大的不同是中纬度地区径向型环流较弱，没有明显的冷空气，南方暖湿气流相对增强，中东部地区处于弱的均压区。因此，分析雾-霾过程的气象条件对于理解其成因十分必要(高怡等，2014)。图 1为2012年8月30日08时(北京时，下同)的地面天气图，可以看到在污染天气出现之前，华北地区位于弱的暖高压控制之下，研究表明这种天气形势是不利于华北地区空气污染物扩散的天气形势之一(孙韧等，2005)，地面水平风速不大；850 hPa图上则显示北京地区上升气流很小，925与850 hPa高度层之间有逆温层存在，在这种天气形式之下，北京地区天气晴朗，卫星云图上显示基本无云(图略)，光照充足。这种典型的“静稳”天气非常有利于污染天气的出现和维持。这两天大量中高云系控制北京地区上空，空气流动性差，扩散不出的污染物和雾气混合在一起，是形成稳定雾-霾天气的主要原因。

2 数值模拟 2.1 数值试验

文中采用耦合了化学模块的中尺度数值模式WRF/Chem(Grell et al, 2005)对个例进行模拟。该模式由美国国家海洋大气局(NOAA)、国家环境预报中心(NCEP)、国家大气研究中心(NCAR)等机构联合开发，可用于研究化学污染气体和气溶胶的排放、湍流混合、传输和转化、气溶胶直接间接效应及干湿沉降等过程。WRF/Chem的气象场由WRF模式提供，空气质量部分采用与气象部分完全相同的传输方案、格点和时间分辨率以及物理方案，其中的气象因子变化能及时地影响化学过程，化学过程也能立刻对气象过程做出反馈，实现了气象模式与化学传输模式在时间和空间上的紧密耦合(贾星灿等，2012)。

文中对个例的模拟，采用自NCAR引进并经过北京本地化处理的人类污染物排放源数据作为初始污染物输入WRF/Chem模式(He et al，2015)，该排放源数据以北京为中心，水平格距10 km，格点数为100×100，覆盖了华北的大部分地区。模式的模拟采用了Lin等(1983)微物理方案和RADM2(Regional Acid Deposition Model)气相化学方案，开启云方案和气溶胶-云-辐射的相互作用，采用Fast-J光化学方案。模拟起始时间为北京时间8月27日00时，一共积分144 h，其他参数设置如表 1所示。

2.2 结果验证

由于缺乏相关的空间观测数据，图 2给出了宝联和朝阳单站O₃、氮氧化物(NO_x)污染物的模拟结果和实际观测的时间演变对比图。在图 2a和2c可以看到，两站观测的O₃浓度在30日上午呈明显的上升趋势，午后达到浓度的最大值，之后开始减弱，夜间至凌晨浓度降到最低，31日也有同样的变化趋势，O₃浓度呈现出显著的日变化特征。模式模拟的O₃浓度也有相同的时间演变趋势和日变化特征，只是模拟的浓度峰值大小和出现的时间与实际观测相比有些许差异，这与参数设置和模式模拟的误差有关。图 2b显示，模拟的NO浓度值在初始的6 h内比观测值偏小，但变化趋势一致，此后浓度的大小和随时间演变趋势与实际观测很接近，模拟效果较好。NO₂的模拟，则在初期效果较好。图 3给出的是观测与模拟30日08时10 m风场的对比，可以看到模拟区域的环流状况与NCEP资料比较接近，北京及周边地区的风力都不大。总体而言，WRF/Chem模式对此次污染过程的模拟效果比较可信，可以用模拟结果对这次污染过程进行进一步的分析。

3 结果分析 3.1 污染物时间-空间分布特征

图 4给出模拟的O₃浓度分布图，可以看到，在31日08时，北京整个地区的O₃浓度都相对较低，基本都处于30 ppb(浓度单位：1 ppb=10^-9)以下，地面风场以东风为主，在西部山区有风场辐合，对应有小范围的O₃聚集，浓度比平原地区略高；至12时，O₃浓度显著升高，整个北京城区甚至大部分模拟区域都被高浓度的O₃覆盖，浓度高达80 ppb以上，此时的地面风场以东-南风为主，与08时相同，在风场辐合的区域(如北京的正南和北京城区的西部)对应有明显的高浓度O₃聚集。午后O₃浓度偏高与陈鹏飞等(2012a)统计的结果相符。9月1日02时，O₃的浓度有所下降，高浓度分布区随气流移至北京以西以北地区。分析原因可以发现，由于北京属于典型的“簸箕”状地形(西部和北部为山脉，东南部为平原)，当中低空吹偏南风或者偏东风的时候，污染物在风的输送作用下很容易在山前平原地区汇聚，而午后出现浓度的高值则与12时出现最大太阳辐射和14时出现地面最高温度有一定关系(陈鹏飞等, 2012b；高怡等, 2010)。模拟的O₃浓度日变化特征与很多其他观测结果都比较一致(徐敬等, 2009)。

图 5给出的是PM_2.5的浓度分布。可以看到，在31日08时北京城区内的污染较重，尤其是图中三个观测站点附近，污染物浓度高达700 μg·m^-3左右。12时和9月1日02时，城区的污染仍然维持，只是PM_2.5浓度有所降低，受气流的影响城北的PM_2.5浓度有所增强。

污染物除了水平分布不均，在垂直高度上也有一定的差异。图 6给出的是昌平单站O₃和PM_2.5的时间-高度分布图。图中显示，在垂直方向上的低空，O₃主要分布于2.5 km以下，并且高浓度区的分布与低空垂直运动的活跃区相关联; 而PM_2.5主要分布于1.5 km以下。值得注意的是，在3~5 km的高度区内，有一明显的O₃稳定分布带，这与很多观测模拟资料一致。分析原因表明，白天太阳辐射加热了下垫面和低空大气，形成对流混合层及层顶附近的逆温层，对流混合把低空的水汽和污染物向上输送，但受逆温层的阻挡，上升的气团在逆温层附近扩散减弱。此外对O₃而言，存在平流层的向下输送，而逆温层顶附近可能受光化学反应的影响，O₃高浓度区的向上延展比PM_2.5要高一些，因此在3~5 km的高度区内存在相对稳定的O₃分布带。

从以上两种污染物的时间空间分布来看，O₃的日变化特征非常明显，空间内浓度高值的分布与地面流场和垂直的湍流混合有一定关系。PM_2.5也存在日变化特征，但在空间分布上，模拟区域内的北京城区为显著的高值中心，这与人类活动密不可分。

3.2 污染物传输特征分析

为了计算污染物的水平传输特征，参照文献(Jiang et al, 2008)的做法分别计算宝联、昌平和朝阳三个站点东、南、西、北四个方向上邻近格点对该站点O₃和PM_2.5浓度的水平输送贡献，采用水平传输通量来表征。图 7是宝联站的情况，可以看到该站点来自西向和南向的O₃水平输送通量均为正值，而北向和东向的输送通量为负，总的输送净值虽然有小许波动，但基本为0；PM_2.5来自四个方向上的输送有类似的表现，但因北向负的输送偏大，因此总的输送净值以负值为主。昌平和朝阳两个站点这两种物质的水平输送与宝联站类似(图略)。由此可见，局地污染物虽然具有明显的水平输送特征，但由于净传输通量为负或基本为0，表明在污染事件发生后，污染物的局地水平输送并未加深城区污染物的聚集。图 8给出宝联、昌平和朝阳三个站点，高度分别为0.5、1.0和1.5 km的自9月1日00时开始的污染物NCEP后向轨迹分布图，可以看到，在1.0和1.5 km高度上污染物主要来自400 km之外的南部地区，0.5 km高度处的污染物来自南部300 km附近。北京地区的污染物都有来自南部的长距离输送，因此对北京污染天气的出现有不可忽视的作用。

3.3 敏感性试验

为了评估外部输送和区域排放对本次污染过程的影响，文中设计了一组敏感性试验，即把北京地区的初始输入排放源关掉，将模拟结果与控制试验进行比较。图 9给出城区宝联站O₃和PM_2.5两种污染物的试验对比结果，可以看到初始源对模拟O₃浓度的影响不大，在整个模拟时段里，敏感试验和控制试验的O₃浓度有相同的日变化特征，最高值都出现在30日和31日的午后(约100和90 ppb)，最低值都出现在清晨(20 ppb左右)，两者浓度的变化随时间的演变基本一致。有研究表明，对一个地区O₃的贡献有两种方式，一种是直接向该地区输入O₃，称为直接O₃贡献，另一种是输入O₃前体物[NO_x和挥发性有机物(VOCs)]参与本地区的光化学反应而生成O₃，称为O₃前体物贡献(王雪松等，2009)，文中的O₃敏感试验结果表明，本次污染过程中O₃浓度的高值与本地源排放关系不大，但究竟是外源地区的直接O₃贡献还是O₃前体物的贡献还需要进行进一步分析。PM_2.5的试验结果与O₃有很大差异，在没有初始排放源输入的情况下模拟出的宝联站PM_2.5浓度显著减小，平均值约为100 μg·m^-3，与控制试验的最高浓度(约900 μg·m^-3)相比降低了约88%。这表明细颗粒物污染主要来源于本地的生成，这与人类活动有很大关系。

由于O₃是NO_x和VOCs在大气中通过一系列光化学反应形成的二次污染物(唐孝炎等，1990)，其浓度水平对前体物排放变化具有非线性的化学响应特性(NARSTOST，2000)。因此，文中又设计了一组针对O₃前体物的敏感性试验，即将初始排放源中两种前体物浓度分别增加一倍，其他试验条件不变，用控制试验与两个敏感试验模拟的O₃浓度差与控制试验的O₃浓度之比来表示该类源的贡献量。表 2是敏感性试验设计，图 10给出的是宝联站的试验结果。由图可见，在CASE1中，当排放源的NO_x浓度增加一倍时，无论是白天还是晚上模拟产生的O₃浓度降低(20%~50%)得都比较平稳，这表明O₃污染对NO_x浓度的增加的敏感性不是非常显著；而当排放源中VOCs浓度增加一倍时，模拟产生的O₃浓度变化起伏较大，在控制试验O₃浓度较高的白天，CASE2的O₃浓度增加20%左右，而在凌晨至上午，CASE2模拟的O₃浓度比控制试验增加一倍多，表明在该时段臭氧生成对前体物VOCs的敏感性比较显著。分析原因可能是，北京城近郊区排放的碳氢化合物绝大部分来自人为源(王雪松等，2002)，在凌晨至上午这个时段，人类活动还未开始，前体物的缺乏抑制了O₃的生成，当VOCs增加时，NO与VOCs反应，NO浓度降低，NO对O₃的滴定作用减小，导致O₃浓度增加；值得注意的是，因夜间O₃的浓度非常低，城市地区接近于0，尽管CASE2与控制试验O₃浓度之差与控制试验的比值翻倍，但实际上绝对浓度的变化并不大。

4 结论和讨论

文中运用耦合了化学模块的中尺度数值模式WRF/Chem对北京的一次污染过程特征进行了模拟分析，主要得到以下结论：

微风、逆温的“静稳”天气和晴朗、光照充足的日间气象条件是这次污染过程主要的天气原因。模式模拟的O₃浓度与观测相比比较一致，具有明显的日变化特征，高、低峰值分别出现在午后和夜间，空间分布与流场有一定关系；PM_2.5也有一定的日变化特征，但空间分布相对比较稳定，高浓度污染主要聚集在城区；这两种污染物都具有水平输送的特征，但由于在污染时段里的净输送基本为0或总体为负，因此对城区污染的加剧贡献不大；来自北京南部的远距离输送可能是这次污染物的主要来源。对O₃的直接输送还是前体物输送还有待进一步的分析研究。

设置了针对北京地区污染源有无的敏感性试验，分析模拟的污染物状况发现，本次过程的O₃污染与北京之外的外源输送关系很大，而细颗粒物主要来源于本地生成；O₃污染对NO_x前体物的敏感性比较平稳，而对VOCs的敏感性起伏较大，凌晨至上午最为明显。

发生雾-霾天气的主要影响因素是污染排放和气象条件两方面，并且雾-霾天气一旦产生，影响范围都比较广，因此为有效应对雾-霾天气并达到最佳治理效果应当进行区域联合控制和预防，应调整产业结构、加强环境治理等，从源头上减少污染物的排放。同时应充分利用大气的自净能力，在具备人工影响天气作业条件时，可以适时开展人工影响天气增雨(雪)作业，利用湿沉降改善环境质量。