引言

2011年3月11日5时46分(世界时)，日本东北部海域发生里氏9.0级大地震，并引发强烈海啸；且海啸在1 h后袭击日本东京电力公司(Tokyo Electric Power Company, TEPCO)福岛第一和第二核电站，14 m的海啸大大超出了电站5.7 m防洪设计标准，导致福岛第一核电站发生大规模核放射物质泄漏，并释放至大气和海洋。其中，主要释放的放射性核素是碘(I)和铯(Cs)，这些核素主要通过气溶胶向大气释放，其中I-131的半衰期为8 d，Cs-134约为2 a，而Cs-137则长达30 a。

日本福岛事故发生以来日本原子能安全委员会(Nuclear Safety Commission of Japan，NSC; NSC, 2011)、日本原子能保安院(Nuclear and Industrial Safety Agency, NISA; NISA, 2011a; 2011b)、东京电力公司(TEPCO, 2011)和Stohl等(2011)分别评估了其向大气释放的放射性物质总量，其结果如表 1所示。各研究机构的评估结果表明，日本福岛核事故向大气排放的核放射物总量在3.7×10¹⁷~9.0×10¹⁷ Bq(I-131当量)之间，其量级比切尔诺贝利核电站排放总量约小一个量级(NEA, 2002)。有关放射性物质排放更进一步的信息如排放速率、排放高度等，Katata等(2012a; 2012b)、Chino等(2011)和Terada等(2012)分别就核事故的不同阶段进行了评估，日本福岛核事故的排放始于日本时间(JST)的3月12日05时，评估结果显示I-131和Cs-137的排放速率最大值分别为4.0×10¹⁵ Bq·h^-1和4.0×10¹⁴ Bq·h^-1排放集中在3月12日至4月4日之间，之后反应堆基本稳定，I-131和Cs-137排放速率下降至10¹² Bq·h^-1量级以下(见图 1)。

日本福岛核事故发生后，2011年3月15日日本茨城县最先在空气中检测到来自福岛核事故的放射性物质，随后福岛以南的东京都和其他县区均相继检测辐射峰值为正常时期的10~100倍；3月15日下午16时，东京市检测到的辐射量超出正常标准，高峰值为正常标准的23倍。3月17日，核事故辐射烟云抵达美国本土，20日抵达冰岛，22日左右欧洲各国均相继有检测到。

作为日本最大的邻国——中国，3月26日我国黑龙江省的抚远、饶河、虎林和东宁四县最先检测出极微量的人工放射性核素I-131；随后，我国东部沿海各省市均检测到极微量的I-131；至4月3日，我国31个省(市、区)全部监测到来自日本福岛核事故的放射性元素I-131，监测时间持续20多天，至4月22日我国大陆地区仍在吉林等地的13个省(市)部分地区检测到来自日本核事故释放出的极微量人工放射性核素。

针对此次日本福岛核事故，国际禁止核试验公约组织(Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty Organization, CTBTO)和各国均开展了广泛的监测研究。到目前为止，有关此次事故的大量监测资料，一些数据整理和分析工作已陆续展开。除日本以外，俄罗斯(Bikit et al, 2012; Bolsunovsky et al, 2011; Melgunov et al, 2012)、韩国(Kim et al, 2011)、越南(Long et al, 2012)、希腊(Potiriadis et al, 2012; Manolopoulou et al, 2012)、意大利(Lozano et al, 2011)、德国(Pittauerova et al, 2011)、西班牙(Baeza et al, 2012)、美国(Leon et al, 2012; Thakur et al, 2012; Biegalske et al, 2012)、加拿大(Cleveland et al, 2012; Sinclair et al, 2012)等国已初步完成了对此次核事故的监测资料的分析和整理，并已得到一些初步结论。

国内方面，乔方利等(2011)利用气候和海洋环流模式大致评估了放射性物质在全球扩散所需要的时间，从气候模式的角度得出了放射性物质在全球的扩散时间以及状态。台湾Hsu等(2012)基于台湾的监测资料，对结果进行了整理和分析；同时还利用大气扩散模式，模拟了日本福岛核事故在北半球的扩散。与此同时，我国环保部门也针对此次核事故的放射性物质进行了大量的监测和分析工作，陈晓秋等(2012)在北京监测资料的基础上对福岛核事故泄露总量进行了评估，认为其泄漏总量约为8.5×10¹⁷ Bq。娄云等(2012)和石二为等(2012)分别就我国北京、辽宁和西北地区的辐射监测数据进行了分析和整理，均认为我国虽检测到了极微量的人工放射性污染，但其剂量极微小，不会对公众健康产生影响，此外，聂新旺等(2012)应用Models-3/CMAQ模式对福岛核事故泄漏从定性的角度进行了相关的数值模拟工作。

本文在环保部门监测数据的基础之上，利用天气环流形势和HYSPLIT的轨迹扩散和反模拟技术，对日本福岛核事故期间我国大气放射性监测数据进行了分析。

1 资料与方法

本文中所用到的大气放射性浓度监测数据来自于中华人民共和国环境保护部(国家核安全局)在日本福岛核事故期间公布的我国主要城市环境辐射水平监测数据。该数据是由我国环保部的全国辐射环境监测网^①在日本福岛核事故期间采集监测到的。我国辐射环境监测网络由36个辐射环境自动监测站，328个陆地辐射监测点组成，该网覆盖了全国近30个省会城市和青岛、大连、丹东、威海等重点城市。此外，还利用CTBTO在全球38个放射性物质监测站点，得到的一些放射性物质抵达时间的监测数据。

① http://www.mep.gov.cn/ztbd/rdzl/dzhaq/xwfb/index_4.htm

本文为了解释说明我国不同地区放射性物质浓度峰值大小以及时间分布特征，运用HYSPLIT模式的扩散轨迹模拟技术(Draxler et al, 1997)对福岛核事故的扩散轨迹进行了模拟。HYSPLIT是由美国大气海洋局(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)空气资源实验室(Air Resource Laboratory)开发的(Draxler et al, 1998)一个大气扩散模式。该模式基于拉格朗日的计算方法，主要适合于核事故或危险气体泄漏的中长距离输送模拟；在水平方向上采用烟团扩散模型，垂直方向上采用粒子随机游走模型，不仅能避免引入虚假扩散带来的误差，还能大大减少事故应急情况下的计算模拟时间。国家气象中心北京区域环境紧急响应中心从2003年引入该模式，对该模式的运用和发展研究积累了丰富的经验(孙明华等，2010)。

2 结果分析 2.1 放射性物质扩散轨迹的模拟

日本福岛核事故泄漏5 d以后(3月17日)，美国首次在本土检测到日本福岛的核放射物质(Thakur et al, 2012)，8 d以后(3月20日)冰岛首都雷克雅未克检测到来自日本福岛的放射性物质，随后英国、挪威、瑞典、德国、法国、意大利和希腊等地相继在3月22日前后检测到来自福岛的放射性物质(Masson et al, 2011)。我国于3月26日首次在我国境内检测到来自日本福岛的放射性物质，这是因为虽然我国离日本的距离较近，但是由于处在日本的上风方向，受3月中下旬持续西风的影响，我国首次检测到放射性物质的时间较北美和欧洲国家晚，而与亚洲其他国家或地区(除日本外)情况一致。菲律宾在3月23日首次监测到来自日本福岛的放射性物质^②，我国台湾(Hsu et al, 2012)、越南(Long et al, 2012)相继在3月25和26日监测到来自日本福岛的放射性物质，我国大陆地区在3月26日首次在位于黑龙江的饶河、抚远和虎林县分别监测到的。

② www.pnri.dost.gov.ph

为进一步了解福岛核事故在全球的扩散轨迹，本文利用HYSLIT对日本福岛核事故的扩散轨迹进行了模拟，并利用全球的CTBTO观测网络对模拟结果进行了对比和验证，其结果如图 2所示。模拟运用HYSPLIT模式在核事故发生地5 km高度处释放空气团，通过跟踪空气团在大气环流中的空间三维动态变化，来了解放射性污染物可能的扩散轨迹。日本核事故的轨迹模拟结果显示：气团自3月12日00时释放后，3月15日扩散至北太平洋中部区域，3月18日左右抵达美国西海岸，这与美国首次检测到放射性物质的时间基本一致；3月26日左右而抵达欧洲，其模拟抵达时间较监测略晚；此外，模拟结果显示3月底放射性物质经极圈到达俄罗斯地区，并基本完成绕地球一圈的扩散过程。

2.2 我国监测站点气溶胶样品I-131浓度分析

3月26日至4月22日，我国31个省(市、区)的气溶胶样品均检测到了人工放射性核素I-131，其I-131的浓度范围、平均值如表 2所示。I-131最大浓度值出现在吉林省，为8.01 mBq·m^-3；此外，华北地区的北京、天津、河南、河北、山东和陕西，西北的新疆和宁夏均检测到较大的I-131浓度值。我国检测到的I-131最大浓度值其大小约为美国最大监测值的十分之一(103.6 mBq·m^-3)(Thakur et al, 2012)；与亚洲和欧洲国家(Hsu et al, 2012; Kim et al, 2012; Long et al, 2012; Pittauerova, et al, 2012; Baeza et al, 2012; Potiriadis et al, 2012; Bikit et al, 2012)的最大监测值量级相当。与此同时，我国广西、云南和西藏检测到的I-131相对较低，最大值均在0.35 mBq·m^-3以下。

③ http://www.mep.gov.cn/ztbd/rdzl/dzhaq/xwfb/index.htm

我国各省(市、区)监测到的大气I-131浓度具有显著的时空分布特征，图 3是我国各省市监测到I-131浓度的时间演变图。3月28日至4月22日监测期间，我国东北、华北、华东、江南和西北地区的趋势变化比较一致，以单峰型特征为主，最大浓度值出现在4月6日左右，这与4月4—7日期间我国东部地区至日本附近出现的持续偏东风有关。4月4—7日，由于受东亚气旋东移影响，日本本土到我国东部沿海持续出现10 m·s^-1左右的偏东风，日本福岛核电站释放的放射性物质受此东风影响向我国东部沿海输送，造成4月6—7日左右我国I-131浓度的极大值，其天气图如图 4所示。与东北、华北、华东和江南地区的单峰型分布特征相比，华南和西南地区呈现双峰型时间演变特征，4月1和9日分别对应两个极大值，与此期间低纬度地区的盛行东风气流有关。此外，云南和西藏的I-131浓度值呈单峰型变化特征，整体浓度值较低均在0.35 mBq·m^-3以下。

2.3 我国监测站点气溶胶样品Cs-137和Cs-134浓度分析

3月29日，我国首次在安徽和宁夏等地监测到极微量的放射性元素Cs-137和Cs-134。各地监测到Cs-137和Cs-134浓度值范围分别为0.01~1.55和0.01~1.42 mBq·m^-3(如表 2所示)；其大小与我国台湾(Hsu et al, 2012)和韩国(Kim et al, 2012)监测到的极大值相当，但比越南(Long et al, 2012)监测到的最大值大一个数量级；同时是美国本土最大监测值的二分之一(Cs-137和Cs-134分别为3.4和3.44 mBq·m^-3)(Thakur et al, 2012)，而较欧洲国家最大值偏大(Bikit et al, 2012; Potiriadis et al, 2012; Manolopoulou et al, 2012; Lozano et al, 2011; Pittauerova et al, 2011; Baeza et al, 2012)。

为考察我国不同省(市、区)Cs-137和Cs-134监测浓度时间演变趋势和空间特征，各省(市、区)Cs-137和Cs-134监测浓度变化如图 5和图 6所示。由图 5和图 6可知，Cs-137和Cs-134监测浓度演变趋势基本相似，因此，本文将以Cs-137为例进一步阐述说明。华北、华东、江南和西北地区的Cs-137浓度以双峰性特征为主，最大值分别出现在4月4和9日左右。这种结果的出现是大气环流演变和排放速率变化(图 1)共同作用的结果，4月5—8日左右正好对应Cs-137排放速率的低值区间。东北地区虽然也呈现双峰型变化，但是其最大值出现的时间与上述地区不尽相同，最大值主要出现在4月7和17日左右。华南和西南地区以单峰型特征为主，最大值均出现在4月11日左右。

就监测浓度的空间分布而言，华北地区的北京、天津和山西，西北地区的新疆、宁夏和陕西以及上海地区对应监测浓度的相对高值区；而华南和西南地区其浓度值最低。

2.4 Cs-137/I-131和Cs-134/ Cs-137监测结果分析

一般而言，大气中监测到的放射性物质的比值如Cs-137/I-131和Cs-134/Cs-137与放射性物质在大气中扩散时间的长短或核事故的性质有关。例如，如果放射性物质的释放来自核武器，则放射性物质中Cs-134的含量极低或基本不含，此外，同一次核事故，随着核放射性物质在大气中扩散时间的长短Cs-137/I-131也会发生变化。

在同一次核事故期间，Cs-137/I-131和Cs-134/Cs-137比值的大小亦随时间的演变与放射性元素的半衰期有关。由于不同的放射性元素的半衰期各不相同，如，I-131半衰期为8 d，Cs-137约为30.17年，而Cs-134则为2.06 a。根据半衰期的公式，Cs-137/I-131或Cs-134/Cs-137的大小r可通过以下简单的指数衰减公式来表达：

$r(t) = {r_0}{{\rm{e}}^{ - t(\frac{1}{{{\tau _1}}} - \frac{1}{{{\tau _2}}})}}$

(1)

式中, τ₁和τ₂分别代表不同放射性物质(如Cs-137、Cs-134或I-131) 的半衰期，r₀是初始某一时刻Cs-137/I-131或Cs-134/Cs-137的比值。因此，Cs-137/I-131或Cs-134/Cs-137比值的大小以及随时间的变化亦能从侧面反映出放射性物质离开释放源时间的长短。

图 7显示的是3月30日至4月22日期间我国不同地区观测到的Cs-137/I-131时间演变趋势图。结果显示，我国不同地区大气中观测到的Cs-137/I-131比值在0.04~0.9之间，其值随时间有增大趋势。Thakur等(2012)的结果显示，3月17—26日美国观测到的Cs-137/I-131比值在0.019~0.333之间，且比值随时间增大。Masson等(2011)等对欧洲的观测资料分析研究表明，3月11—22日期间欧洲地区的Cs-137/I-131值呈上升趋势，从0.045增加至0.25，与此同时，希腊Manolopoulou等(2012)根据本国监测资料分析指出，3月24日至4月9日期间Cs-137/I-131比值从0.054上升到0.29。同样的结论(Cs-137/I-131值大约在0.059~0.31) 亦出现在俄罗斯的监测资料中(Bolsunovsky et al, 2011)。

与欧洲国家不同，我国大陆监测得到Cs-137/I-131变化范围要大得多(0.04~0.9)，该结论与同处东亚的我国台湾(Hsu et al, 2012)和韩国(Kim et al, 2012)、越南(Long et al, 2012)等结果类似；这主要因为亚洲各国监测的时间较欧洲、北美国家晚，同时与日本距离较近的亚洲国家，其监测到放射性物质是一个从长期扩散到短期扩散叠加的结果。此外，我国监测到的Cs-137/I-131随时间呈明显上升趋势，这与随时间的延长I-131衰变量逐渐增多有关。

图 8是我国监测到的Cs-134/Cs-137的时间演变趋势图。一般而言，Cs-134/Cs-137的比值大小可以用来表征核事故的泄漏特征，对于短时间内剧烈的放射性物质泄漏过程，Cs-134/Cs-137的比值较小，如切尔诺贝利核电站期间各国监测到的Cs-134/Cs-137均值约在0.5~0.6之间(Arvela et al, 1990; De Cort, 1998)；而对于较为缓慢的放射性物质泄漏过程该值较大。对于此次日本福岛核事故，我国各地区Cs-134/Cs137值在1附近摆动；且该结果与俄罗斯(Bikit et al., 2012)、美国(Thakur et al, 2012)、加拿大(Sinclair et al, 2011)、欧洲各国(Masson et al, 2011)及亚洲韩国(Kim et al, 2012)和越南(Long et al, 2012)所得到的结果均一致。

3 小结

从3月26日我国首次在黑龙江监测到来自日本福岛核事故的放射性物质I-131至4月22日我国大陆境内大部分地区已基本监测不到来自日本福岛的放射性物质，我国大气辐射监测持续了近一个月时间。根据本文对这近一个月监测资料分析和模拟结果，可以得到以下结论：

(1) 日本福岛核事故对我国辐射环境影响的时间偏晚，我国在3月26日才首次监测到源自此次核事故的放射性物质I-131，与亚洲国家或地区一致，而较美国和欧洲国家晚。

(2) 日本福岛核事故期间，我国检测到的I-131最大浓度值位于吉林约为8 mBq·m^-3，其量级约为美国最大监测值的十分之一，与亚洲和欧洲国家量级相当；此外，其时间演变以单峰型变化特征为主，峰值在4月7日左右，这主要与在此期间我国东部至日本地区大气中低层的盛行东风有关。从各地区受影响的程度而言，我国东北、华北和西北地区I-131的辐射环境水平受此次核事故的影响最大。

(3) Cs-137和Cs-134的监测浓度最大值均位于新疆地区分别为1.55和1.44 mBq·m^-3，其值约为美国最大监测值的二分之一；而较欧洲和亚洲其他国家监测值而言偏大。Cs-137和Cs-134的时间演变与I-131不同，主要以双峰型特征为主，大浓度值主要在4月4日和9日左右，与日本福岛核事故核污染物的排放速率紧密相关。就Cs-137和Cs-134的空间分布而言，我国华北和西北地区浓度值较高。

(4) 日本福岛核事故监测期间，我国监测到的Cs-137/I-131比值在0.04~0.9之间，其值变化范围较大，且整体呈上升趋势，该结果与亚洲国家监测结果一致；与此同时，整个监测期间Cs-134/Cs-137比值在1附近摆动。

本文的研究着重于监测数据的处理分析，在后续的研究中将从模式模拟的角度出发分析和评估日本福岛核事故对我国以及全球环境的影响。