2009, Vol. 35 2. 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室
2. State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences
近年来的研究表明全球大气由于人类活动正经历快速变化，大气成分及浓度随着人类活动的发展发生了巨大的变化，各种温室气体通过温室效应导致全球变暖[1-4]。大气中的痕量气体和气溶胶不仅具有化学活性，还具有辐射活性，对太阳辐射和地表红外辐射有很强的吸收作用，它们的浓度虽低，但对地气系统的能量收支及生物圈与大气的相互作用过程却有着不容忽视的作用，同时痕量气体还可以参与光化学反应，降水化学和在气溶胶中的气-固转化，间接对全球的生态环境，以及气候变化造成严重影响。
传统的地基大气痕量气体的测量主要采用化学分析方法，分析设备复杂，并只能在近地层进行，无法得到大气柱总量，而且空间分析站点也很有限。地基高光谱傅立叶变换光谱仪是测量大气中各种物质气体成分的新型有效手段，它通过观测从紫外至红外波段的大气吸收光谱，可以地基遥感反演大气中痕量气体、水汽、云和气溶胶的总量和垂直廓线。利用相似的光学遥感原理可以把探测器放到卫星平台，实现大面积空间分布观测。
近年来，在地基遥感观测技术领域，傅立叶变换红外(FTIR)光谱仪在气体分析中发挥了越来越重要的作用，国际上很多研究机构都已经将其作为气体的实时“在线定量”分析工具[5]。FTIR光谱技术对于平流层和对流层中存在的痕量气体，如一些重要的气体CO、CH2O、CFCs、HCl、HF和HNO3等的研究提供了极为有效的手段，傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)是测量大气痕量气体的强大工具，它利用太阳或月亮作为光源，根据大气痕量成分的吸收特性，可探测到对流层和平流层中20~30种痕量气体成分，通过光谱分析可以反演痕量气体的气柱总量。对于有些痕量气体，利用吸收线的压力加宽特征可以得到垂直浓度廓线信息。对还有些重要的痕量气体在红外不能探测，但是在紫外和可见光波段可以实现，只要对紫外到红外0.3~14μm(700~33000cm-1)整个光谱波段进行观测，就可以实现几乎大气中大部分痕量气体的测量计算。全球大气成分变化观测网NDACC(Network for the Detection of Atmospheric Composition Change)目前在全球建立70多个高质量的地对空遥感研究台站，目的是了解大气物理和化学状态，定量评估大气成分改变对全球气候的影响，其中FTIR仪器，主要用于监测一系列的大气成分柱体积浓度，包括O3、HCL、NO、NO2、CLONO2和HNO3等等。Notholt等人[6-13]在此领域做了较多的研究工作。他们采用船载IFS 120M高分辨率FTIR光谱仪，以太阳和月球作为光源，对大气中的20多种痕量气体，进行监测。他们用船载IFS 66 FTIR光谱仪，在开普敦和不来梅港之间，对大气层中的一些重要的温室气体(如CO、CH4)进行了遥测，得出了这些气体的总柱总量，并获得地球纬度与CO/N2O比值之间的相关曲线，气体的特征光谱分辨率高达0.0035cm-1。他们还在极地对同温层中损失的臭氧及HNO3、HF等痕量气体进行了遥感监测。
国内最早着手开展FTIR遥感监测大气痕量气体污染物研究的是王俊德等人[14]，近年来陆续对FTIR光谱技术在定量和数据处理方面进行一些研究[15-16]；安徽光学精密机械研究所也开展了关于FTIR反演气体浓度的相关研究[17]。连晨舟等人[18]也对FTIR的定量新方法进行了研究。但是国内这些研究主要都还是基于研究仪器的性能，旨在开发新的仪器和相关应用软件，而且这些仪器大都是主动式遥感得到一段水平区域范围内的污染分布情况，针对整层大气遥感的工作，魏合理等[19-20]早年做过对整层大气中CH4和NO2气体柱总量的测定，但是还没有系统开展大气成分的地基遥感工作，尤其是还没有利用高光谱仪器来开展大气成分地基遥感监测。
目前针对FTIR地基高光谱观测数据采用的反演算法主要为差分光谱吸收(DOAS，Differential Optical Absorption Spectroscopy)方法，DOAS方法是Noxon[21]、Platt等[22]提出的，主要是分解痕量成分谱线吸收与连续吸收及散射贡献，通过对光谱统计拟合确定各种痕量成分含量。近年来DOAS技术已经成为一种重要的大气污染物测量方法，在空气监测和大气化学机理研究中起到重要作用[23-27]。在国内，关于DOAS仪器开发研究已经做了不少工作，许多人[28-38]对仪器数据反演算法进行了大量的研究，包括对算法的介绍、误差分析、以及对波长配准、气体吸收截面和夫琅禾费线影响的订正研究，章江英，于意仲等[39-40]将算法应用于实验室研究，王萍等[41]将DOAS方法应用于地基曙暮光观测，反演平流层O3和NO2柱总量，并与Dobson O3资料和卫星SAGEⅡ的NO2廓线资料进行比较验证。现在DOAS方法已经可以测定大气中许多重要的痕量气体或自由基，如：对流层中的HONO[42]、NO3[43]、BrO[44]、ClO[45]和平流层中的OClO[44]、BrO[45]，它还可以测量其他许多在紫外和可见光波长范围内有吸收的分子，如：NO2、NO、NH3、IO、O3、SO2、HCHO和大多数的芳香烃[46-53]。北京大学的一些科研小组也开始在这个领域做了一些工作，利用地基DOAS观测反演的NO2柱总量与SCIAMACHY卫星NO2数据的比较及NO2时空分布进行了相关的研究[54]。但是国内这些研究主要集中在主动式DOAS遥感得到一段水平区域范围内的污染分布情况，还没有系统开展被动遥感整层大气的遥感工作，国内地基遥感和卫星遥感大气痕量气体的研究还非常少，以大气成分探测为目标的高光谱遥感仪器研制以及反演技术研究在国内还刚刚起步，大气成分变化对于环境和气候影响亟需大力发展大气痕量成分空间探测与反演技术。
1 试验部分 1.1 观测平台高光谱观测实验室选择在北京某建筑楼顶搭建，为了满足现有和将来新购置仪器的观测需求，平台建设完成后达到下面具体的使用要求：
(1) 满足多种太阳光谱仪器和太阳光度计同时观测或者单独观测需要，屋顶开启方便，密封性要好。特别是满足BRUKER IFS 120M傅立叶高光谱辐射仪的太阳光谱日常观测要求。
(2) 屋顶是方便开启关闭结构，主要采取可方便控制的自动开关门结构。
(3) 保持实验室的干洁性和密封性。
1.2 仪器和设备 1.2.1 BRUKER IFS120M地基高分辨率光谱仪Bruker IFS120M傅立叶变换光谱仪是德国BRUKER仪器公司生产的(见图 1)，光谱范围0.2~16.6μm，最高光谱分辨率0.008cm-1，该仪器在不同波段换用不同的分束器和探测器：
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图 1 BRUKER IFS120M地基高分辨率光谱仪 |
(1) 紫外波段(20000~50000cm-1，0.2~0.5μm)Quartz (Ⅲ)分束器，对应的GaP二极管检测器响应波段为18000~50000cm-1(0.2~0.55μm)；
(2) 可见光(8000~25000cm-1，0.4~1.25μm)Quartz分束器和对应的Si Diode检测器响应波段为8000~25000cm-1(0.4~1.25μm)；
(3) 热红外波段(600~5000cm-1，2~16.6μm)KBr分束器，对应MCT检测器响应波段为600~6000cm-1(1.6~16.6μm)。
1.2.2 BRUKER SOLAR TRACKER太阳自动跟踪器为了实现全天候太阳自动跟踪捕捉光谱，在BRUKER光谱仪器的基础上，添加了BRUKER公司生产SOLAR TRACKER太阳自动跟踪器(见图 2)，由以下几个主要部件组成：光学跟踪头、电子控制箱、命令控制计算机及其它辅助传输线等配件组成。
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图 1 BRUKER公司SOLAR TRACKER太阳自动跟踪器 |
光学跟踪头是太阳跟踪器的主体光学部分，是用来对太阳跟踪的头部，它可以实现方位和仰角的变换，由一动镜和定镜以及两个步进马达构成。其中动镜是用来调节太阳天顶角，静镜用来调节方位角。
电子控制箱是光学跟踪头和控制命令计算机之间软硬件接口通道，在光学跟踪头准备就绪后先打开控制箱电源开关，然后再打开命令控制计算机电源。
命令控制计算机是用来调节和控制光学跟踪头的中枢，机内插有一块专用的控制板，通过软件可以实现对光学跟踪头进行相关参数设置和太阳跟踪调节。
1.2.3 CE-318自动太阳光度计为了加强整个观测平台的综合系统功能，在原有的BRUKER仪器基础上增设了CE-318自动太阳光度计，全天候自动跟踪观测太阳光谱。CE318自动跟踪太阳辐射计(R.N.Hathore, 1999)进行大气消光测量，由法国CIMEL公司制造的多通道太阳辐射计，CE318是一个自动跟踪扫描太阳辐射计，安装有8个通道(见表 1)，CE318除了可以测量太阳直射辐射外，还可以进行等高度角天空辐射扫描。太阳主平面天空扫描和太阳主平面极化扫描测量。
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表 1 CE318自动跟踪扫描太阳辐射计光谱通道 |
在观测平台还设置了CAWS600系列自动气象站，实现观测太阳光谱的同时进行全自动气象数据采集.存储，处理和传送。可以得到匹配的高频次(每分钟采集一组数据)同步气象观测数据：温、湿、风、雨、日照等，便于开展光谱数据处理和数据的应用示范研究。
2 结果讨论与分析 2.1 观测模式的选择 2.1.1 参数的设置在BRUKER仪器的光学平台上，需要设置观测光谱的分辨率、样品扫描时间、观测保存的波段、谱图的形式和存储的数据模块等；在光学设置部分要对光源、分束器、滤波片、光澜、检测器、扫描速度、增益等；采样参数需要考虑最高和最低的采样频率限制、高低通滤波的选择以及采样模式等参数的设置；还要对傅立叶转化的相关参数进行设置。
2.1.2 分辨率的设置图 3中深色的线是按照1个波数的分辨率采集到的光谱图，浅色的线是按照0.1个波数的分辨率采集到的光谱图，很明显可以看出，提高分辨率后在原来低分辨率没有明显出峰的地方有显著的吸收峰出现，这样可以得到更多更细致的大气成分的吸收信息，用于我们的后期数据反演。
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图 3 不同分辨率观测光谱图 |
为了得到感兴趣波段的光谱，可以通过调整滤波片来得到增强和抑制一些波段的光谱，图 4是一个例子，没滤波片以前(深色的光谱线)在12000~15000波数范围内的光谱峰响应信号很弱，增加了滤波片后(浅色的光谱线)，在该位置的光谱响应信号得到了增强。
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图 4 滤波的选择 |
为了弥补采样的不足，要对光谱进行填零处理，使光谱更加平滑，如图 5所示。
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图 5 填零处理前后光谱比对 |
原始的观测光谱是仪器响应的电信号，为了能够提取有用的太阳光谱信息，开展对观测光谱的定标处理，利用Langley法把电信号转换成太阳辐射值[55](见图 6)：外围的是大气层顶太阳参考光谱，内部的是经过我们定标处理后从地基观测光谱反推出得到的大气层顶太阳光谱，由于现在观测是可见光波段，所以没有得到整条全波段的太阳光谱。定标处理后的大气透过率和MODTRAN模拟得到的大气透过率(图 7)是非常一致的，可见地基观测结果还是相当理想的。
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图 6 IFS120M光谱仪地基观测太阳光谱 灰线为观测太阳光谱，黑线为大气外界太阳参考光谱 |
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图 7 IFS120M光谱仪观测大气透过率(上方)与MODTRAN模拟大气透过率(下方) |
利用Langley法推算出不同波长大气总的消光光学厚度，用气压测值可计算分子散射Rayleigh光学厚度，从总的光学厚度中减掉Rayleigh散射和气体吸收就得到气溶胶光学厚度(见图 8)，由不同波长上的气溶胶光学厚度还可以推出气溶胶其它重要参数(如Junge参数，粒子谱分布等)，太阳辐射计的吸收通道还用来反演吸收气体总量，如臭氧吸收的Chappuis带和940nm水汽吸收带，可以用来反演垂直大气层总的臭氧量和水汽量。
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图 8 IFS120M光谱仪推算的大气消光光学厚度 |
利用观测到的地基BRUKER高光谱长时间序列数据，开展气溶胶光学厚度反演，与AERONET的观测数据(如图 9)以及成熟的MODIS气溶胶光学厚度产品进行比较分析(如图 10)，结果表明地基高光谱的反演产品是真实有效的。
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图 9 BRUKER高光谱气溶胶光学厚度反演结果与AERONET结果比较 |
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图 10 BRUKER高光谱气溶胶光学厚度反演结果与MODIS结果比较 |
FTIR地基高光谱遥感观测大气成分是验证卫星大气成分观测结果的最有效手段，目前国际的卫星已经有能力获取全球的大气成分分布，并且开展了完善的地基高光谱遥感验证工作，我国目前在轨卫星还没有能力得到大气成分的监测数据，也还没有开展地基高光谱验证平台的建设。为了更好地使用国外的卫星大气成分遥感数据，必须开展地基高光谱的观测平台建设和数据获取技术研究，同时我国的风云三号气象卫星上搭载着我国首个自主的大气成分遥感载荷，可以得到全球的大气臭氧分布，因此也急需开展地面遥感的真实性检验工作。
致谢：感谢国家科技支撑计划“基于环境一号等国产卫星的区域环境空气遥感监测应用技术与软件开发”(2008BAC34B04)
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