2023, Vol. 49 
2. 昆明市生态环境科学研究院，昆明 650032；
3. 昆明理工大学环境与工程学院，昆明 650500；
4. 马里兰大学大气与海洋科学系地球系统科学跨学科研究中心，马里兰州 20740 美国
2. Research Institute of Ecological and Environmental Sciences of Kunming, Kunming 650032;
3. Faculty of Environment Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500;
4. Department of Atmospheric and Oceanic Science, Earth System Science Interdisciplinary Center, University of Maryland, College Park, Maryland 20740, USA
PM2.5因其影响人体健康、大气能见度及气候辐射平衡而一直备受关注(Nel，2005；Ramanathan and Carmichael, 2008；Tao et al，2011；Deng et al，2012)。目前，众多学者从PM2.5时空动态变化特征(姜磊等，2018；李欢欢等，2021)、形成机理(杨文涛等，2020)、气象对其生消影响(王振波等，2019)、化学组分分析和区域传输(刘素等，2019；Hao et al，2019；张毓秀等，2021；Sulaymon et al，2020)等不同角度展开分析并取得了较多有意义的研究成果。随着对PM2.5研究的不断深入，一些学者指出，以站点实测数据为主的PM2.5数据存在时间序列短、空间范围不连续等问题(He et al，2017；Chen et al，2018；Xue et al，2019；Li et al，2019)，这在一定程度上限制了相关研究的深入。
近年来，随着遥感技术和机器学习在空间连续近地表PM2.5浓度估算中的应用(Chen et al，2019；Xiao et al，2018；Xu et al，2018；Wei et al，2020; 2021)，较好地解决了站点数据存在的诸多不足。其中，Wei et al(2020;2021)利用卫星遥感、人工智能和大数据生成的中国近地表长期、全覆盖、高分辨率、高质量大气污染物数据集，即中国高分辨率高质量近地表空气污染(China High Air Pollutant，CHAP)数据集，由于其更新快、种类多(包含了PM1、PM2.5、PM10、O3、NO2、SO2和CO共7种主要空气污染物)、模拟精度高、免费使用等优点，目前主要被应用于人体健康研究领域(Zhang et al，2021；Xu et al，2021；Xue et al，2021；Wang et al，2021；Geng et al，2021)。
已有研究表明，1—4月东南亚地区生物质燃烧活动频繁，其产生的气溶胶可快速进入自由对流层并向东远距离输送，对大气化学和辐射强迫产生影响，并进一步影响气候(Kondo et al，2004；Lee et al，2014；Dong and Fu, 2015; 王继康等，2021)。从卫星观测到的气溶胶光学厚度(aerosol optical depth，AOD)来看，云南AOD相对较低，属全国空气质量较好省份。但滇西南紧邻东南亚火点密集区，近年来该地区空气质量波动较大，尤其是2—4月所辖州(市)的PM2.5浓度明显高于云南省其余地区，空气质量排名属全省靠后。目前对该区域长时间序列PM2.5浓度时空格局变化，上空大气动力作用对污染物输送过程中产生的影响，以及该区域PM2.5浓度与周边生物质燃烧关联性的深入研究较少。本文基于CHAP PM2.5等数据，从大气环流形势、污染物后向轨迹、高低空动力结构配置等方面入手，采用最小二乘法等多种分析方法对滇西南地区PM2.5时空演变特征、季节性突增原因、周边境外生物质燃烧火点数变化与研究区PM2.5浓度和AOD相关性进行分析，以期为滇西南地区大气污染防治提供科学依据。
1 研究区域概况本文以地理气候特点为依据，根据中国气象地理区划(郭进修等，2006)划定为滇西南地区。研究区包括德宏、保山、临沧、普洱、西双版纳5个州(市)(21°10′~25°51′N、97°31′~102°19′E)，为边疆多民族欠发达地区，国土面积为11.9万km2，约占云南省总面积的1/3。该地区距孟加拉湾逾600 km，西北临青藏高原，西接缅甸，南连老挝和越南，国境线长达2390.7 km，处于东亚季风和西南季风共同影响区，其气候特征主要表现为：立体型气候明显，年温差较小而日温差较大，干雨季分明，多年平均降水量为1297 mm，其中干季(11月至次年5月)降水量占年降水量的24%，雨季(6—10月)降水量占年降水量的76%。境内海拔总体呈西北高，东南低，海拔高差达3560 m，加之大小河流纵横切割，地形错综复杂，生境极为多样，植被覆盖率高达72.7%。
2 数据与研究方法 2.1 数据来源与处理本研究数据主要包括：①滇西南地区10个国控监测站点(图 1 PM2.5监测站点)逐日PM2.5质量浓度数据来自全国城市空气质量实时发布平台(https://air.cnemc.cn:18007/)，时段为2015年1月1日至2020年12月31日。②PM2.5年均(https://zenodo.org/record/4660858#.YWADL_nHGEA)和日均(https://zenodo.org/record/4959828#.YWAFhvnHGEB)质量浓度格网数据(0.01°×0.01°)采用Wei et al(2020;2021)发布的CHAP PM2.5数据集，在日均浓度数据集基础上，采用算术平均值计算得到滇西南地区2013—2020年逐月PM2.5浓度数据集，进而得到春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)、冬(12月至次年2月)逐季PM2.5质量浓度数据集，研究区内所有像元PM2.5质量浓度区域平均值为该时段滇西南地区的PM2.5浓度。③从美国国家海洋和大气管理局(NOAA)提供的SNPP/VIIRS卫星火点数据(https://firms.modaps.eosdis.nasa.gov/active_fire/)中提取得到东南亚大部地区(15°~29°N、90°~107°E)2013—2020年逐日火点数据，进而处理得到2013—2020年逐年和年均累计火点栅格数据(0.1°×0.1°)，以火点数的多少代表生物质燃烧程度。同时，考虑到东南亚地区生物质燃烧主要排放区域为缅甸东部和老挝北部，且缅甸生物质燃烧气溶胶是造成云南霾天气最主要的贡献源(王继康等，2021)，我们以缅甸东部和老挝北部为核心区，并结合中低层大气环流形势，分析2013—2020年每年2—4月20°~26°N、96°~103°E范围境外(以下简称关键区)逐日累计火点数与滇西南地区、滇西南地区北部(24°N以北)、中部(22.5°~24°N)和南部(22.5°N以南)3个区域(图 1)日平均PM2.5质量浓度的相关性。④对NASA最新发布MODIS C6版本MCD19A2数据中的550 nm波段进行处理得到研究区AOD数据，原始数据时间分辨率为1 d，空间分辨率为1 km，本文基于谷歌地球引擎(Google Earth Engine，GEE)将其进一步处理为AOD月产品数据，为更好减少无效值和缺失值，每个格点的值通过最大合成法生成月值，时段为2013—2020年。⑤后向轨迹分析使用的气象数据源于美国国家环境预报中心(NCEP) 将常规气象资料和卫星观测资料经过全球大气数据同化系统(Global Data Assimilation System，GDAS) 同化后得到的GDAS1(1°×1°)数据。⑥滇西南地区普洱市主城区气象探空数据(图 1探空站点)来源于普洱市气象局。此外，鉴于ERA5数据在云南复杂地形区域具有较高的精度(赵平伟等，2021)和分辨率，文中700 hPa中低层环流形势、东南亚大部地区降水量、平均风速、大气边界层高度、925~100 hPa散度场取自欧洲中心(ECMWF)最新发布的ERA5再分析数据集逐月气象数据(0.25°×0.25°)。
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图 1 研究区海拔(填色)及监测站点示意图 Fig. 1 Schematic diagram of altitude (colored) and observing stations of the study area |
对四季和年PM2.5质量浓度值与年份进行最小二乘法回归分析，得到回归方程的斜率，考虑到PM2.5空间分布上存在较大差异，不同地区PM2.5趋势值无可比性，以[年(季)PM2.5质量浓度变化直线斜率/年(季)PM2.5质量浓度均值]×(研究年数-1)×100%，得到各像元年(季)PM2.5浓度变化率(单位：%)，以此表征不同像元PM2.5质量浓度的变化趋势，文中年和四季PM2.5质量浓度数据研究年数分别为20 a和8 a，变化趋势显著性检验采用F检验。
2.2.2 污染物传输路径分析方法利用TrajStat软件将滇西南地区代表站点临沧市主城区(23.88°N、100.08°E)和西双版纳州主城区(22.0°N、100.8°E)作为轨迹模拟起始点，起始高度为500 m，该高度既能反映区域间气流的流动特征，又可减少地面摩擦力对其的影响(赵恒等，2009)。每日计算4个时次(00、06、12、18 UTC)，模拟48 h的后向轨迹，依据Angle Distance算法(Sirois and Bottenheim，1995)和总空间方差(total spatial variance，TSV)(Draxler et al，2022)的突变点进行聚类后向轨迹计算和聚类统计，以此判断气流轨迹的主要传输方向和途经区域。
2.2.3 CWT分析方法在得到污染物传输路径的基础上，利用浓度权重轨迹分析法(concentration weighted trajectory，CWT)计算轨迹经过网格的污染物对受体点的相对浓度贡献大小，CWT计算公式如下：
| $ C_{i j}=\frac{\sum\limits_{l=1}^M C_l t_{i j l}}{\sum\limits_{l=1}^M t_{i j l}} $ | (1) |
式中：Cij为网格(i，j)的平均权重浓度，M表示轨迹总条数，i和j分别代表经度和纬度，Cl为轨迹l经过网格(i, j)时的污染物浓度，tijl是轨迹l经过网格(i, j)的停留时间，Cij高值网格区域是对受体点细颗粒物PM2.5污染有贡献的主要外来源区。
为减小计算误差，引入权重因子Wij来降低偏远网格带来的影响，进而计算得到WCWTij。权重因子Wij的赋值主要取决于轨迹经过的某一网格端点数nij与该网格平均端点数nave，Wij和WCWTij计算公式如下：
| ${W_{ij}} = \left\{ {\begin{array}{*{20}{l}} 1&{3{n_{{\rm{ave }}}} < {n_{ij}}}\\ {0.7}&{1.5{n_{{\rm{ave }}}} < {n_{ij}} \leqslant 3{n_{{\rm{ave }}}}}\\ {0.42}&{{n_{{\rm{ave}}}} < {n_{ij}} \leqslant 1.5{n_{{\rm{ave }}}}}\\ {0.05}&{{n_{ij}} \leqslant {n_{{\rm{ave}}}}} \end{array}} \right. $ | (2) |
| $W C W T_{i j}=C_{i j} W_{i j} $ | (3) |
此外，采用皮尔逊相关系数对火点数与PM2.5质量浓度及AOD相关性进行分析。
3 结果与分析 3.1 PM2.5变化特征 3.1.1 PM2.5时空变化特征通过对2001—2020年滇西南地区各像元PM2.5年均质量浓度空间分布和变化百分率(图 2a, 2c)进行分析。由图可见，滇西南地区年均PM2.5质量浓度整体表现为北低南高，东弱西强的分布特征。年均PM2.5质量浓度值≤35 μg·m-3的像元占滇西南地区国土面积的61.6%，35 μg·m-3＜年均PM2.5质量浓度值≤40 μg·m-3的像元占36%，而>40 μg·m-3的像元仅占2.4%，主要集中在南部的西双版纳州。过去20年，研究区年均PM2.5质量浓度值变化百分率主要表现为减弱趋势，减少程度以-30%~-20%居多，占研究区的59.4%，28.6%的区域年均PM2.5质量浓度值变化百分率小于-30%。
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图 2 (a, c)2001—2020年年均和(b, d)2013—2020年春季滇西南地区(a, b)PM2.5质量浓度(单位：μg·m-3), (c, d)变化百分率(单位：%)空间分布 Fig. 2 (a, b) PM2.5 concentrations (unit: μg·m-3), and (c, d) percentage change (unit: %) in southwest Yunnan for (a, c) the annual averages of 2001-2020 and (b, d) that in spring from 2013 to 2020 |
Wei et al(2020；2021)发布的CHAP PM2.5日浓度数据集最早为2013年，受数据限制，本文仅对研究区2013—2020年四季PM2.5质量浓度时空变化特征进行分析。由图 2b可见，春季PM2.5浓度值≥45 μg·m-3的区域达25.9%，≤35 μg·m-3的区域仅为11.7%。各像元PM2.5质量浓度变化百分率表现出一定的差异性，87.1%的国土面积为减弱区
域，集中在研究区中部及以北；南部的普洱和西双版纳中部及以西表现为增长趋势，增幅集中在0~15%(图 2d)。夏、秋、冬季PM2.5质量浓度值基本在35 μg·m-3以下，PM2.5质量浓度空间分布差异较小，三个季节变化百分率＜-30%的区域面积超过97%(图略)。整体来看，滇西南地区春、夏、秋、冬和年均PM2.5质量浓度分别为41、21、23、31和31 μg·m-3。
3.1.2 PM2.5质量浓度年内分布特征图 3为2013—2020年滇西南地区CHAP PM2.5质量浓度和近地面10个国控监测站点PM2.5平均质量浓度(受观测时段限制，时段为2015—2020年)年内变化分布，由图 3可得，监测站点PM2.5质量浓度和CHAP PM2.5质量浓度年内变化趋势表现一致，整体上看，PM2.5质量浓度干季(11月至次年5月)波动大，雨季(6—10月)波动小；全年滇西南地区PM2.5质量浓度7月最低，站点PM2.5(CHAP PM2.5)质量浓度为12 μg·m-3(21 μg·m-3)，之后呈缓慢增长趋势，进入12月后PM2.5质量浓度急剧增长并在3月达到顶峰值，为48 μg·m-3(47 μg·m-3)，4月后又急剧减少。
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图 3 滇西南地区站点PM2.5和CHAP PM2.5质量浓度逐日演变 Fig. 3 Daily evolutions of mass concentration of the PM2.5 at stations and CHAP PM2.5 in southwest Yunnan |
由上可见，干季11月至次年1月滇西南地区空气质量观测站和CHAP模拟观测得到的PM2.5质量浓度平均值分别为26 μg·m-3、27 μg·m-3，2—4月则分别为43 μg·m-3、42 μg·m-3，两个不同时段PM2.5质量浓度均值分别相差高达17 μg·m-3和15 μg·m-3。为探明研究区2—4月PM2.5质量浓度突增原因，围绕东南亚大部地区火点时空分布特征、中低层大气环流形势、污染物扩散后向轨迹、动力结构配置、境外关键区火点数与PM2.5质量浓度和AOD相关性等方面进行深入分析。
3.2.1 东南亚大部地区火点变化分析为探明周边生物质燃烧情况，对2013—2020年东南亚大部地区年均累计火点空间分布(图 4a)进行分析，发现在100 km2格点上，滇西南地区年均累计火点数基本少于25个·a-1，而西部和南部毗邻的缅甸东部和老挝北部均为火点数大值区，部分区域100 km2格点上年均累计火点数超过250个·a-1，小部分超过350个·a-1，少数超过1000个·a-1。为滤掉波动，更好反映出日火点变化趋势，对近8年年均逐日火点数进行10 d滑动平均(图 4b)，发现年内火点数从11月开始缓慢上升，进入1月后上升激烈，3月下旬初达到顶峰，火点数接近13 000个·d-1，4月上旬火点数呈现小幅波动，日高火点持续到4月中旬，5月后急剧下降，6—9月为日火点数低值区，基本少于100个·d-1。关键区滑动火点数年内分布变化与东南亚大部地区整体一致。2—4月东南亚大部地区火点数在全年中的占比达85.6%，关键区火点数集中程度更高，达90.8%。
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图 4 2013—2020年东南亚大部地区(a)年均累计火点[单位：个·a-1·(100 km)-2]空间分布及(b)年均10 d滑动火点数变化 (椭圆：工业相对发达区域) Fig. 4 (a) Spatial distribution of annual average cumulative fire spots [unit: number·a-1·(100 km)-2] and (b) annually-averaged 10 d sliding fire points change in most parts of Southeast Asia from 2013 to 2020 (ellipse: area of relatively developed industry) |
通过分析2013—2020年东南亚大部地区逐年累计火点分布(图略)，发现逐年累计火点空间分布与多年平均累计火点数分布极为相似，缅甸北部及中部椭圆区(图 4a)属缅甸的火点低发区，结合全球碳排放网格数据(Global Carbon Grid v1.0，ttp://gidmodel.org.cn/h)和Gong et al(2020)制作发布的全球土地利用分类图(10 m×10 m，图略)，我们发现椭圆区为整个缅甸碳排放大值区和建筑群区，说明该区域可能为缅甸工业相对发达区域，而火点数大值区多为耕地，同时火点集中在2—4月，火点应为春耕烧荒引发。
3.2.2 干季不同时段后向轨迹聚类分析对比对比近8年干季11月至次年1月(图 5a)和2—4月(图 5b)研究区及周边中低层平均大气环流，2个时段上东南亚大部地区中低空700 hPa环流形势较为相似，均受偏西气流控制，缅甸中部以北区域为研究区的上风方，2—4月缅甸至滇西南一带风速较11月至次年1月偏大(约为2 m·s-1)。
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图 5 2013—2020年东南亚大部地区(a，c)11月至次年1月和(b，d)2—4月的(a, b)700 hPa平均环流形势及(c, d)临沧(蓝色)和西双版纳(红色)受体点污染物后向轨迹聚类 (图5c，5d中百分数表示聚类轨迹占比) Fig. 5 (a, b) Average 700 hPa stream field in most part of Southwest Asia and (c, d) urban pollutant backward trajectory clustering in Lincang (blue) and Xishuangbanna (red) in (a, c) November-January, (b, d) February-April from 2013 to 2020 (In Figs. 5c and 5d, percentage represents the propotion of clusting trajectories) |
同时，通过TSV方法做后向轨迹分析。由图 5c和5d可见，11月至次年1月临沧和西双版纳两个受体点后向轨迹分别可聚类为3类和4类；2—4月则均可聚类为4类。各传输路径和方向表示气流到达受体点前经过的区域，传输距离可判断气流传输速度，传输距离越短，气流中所携带污染物越易发生沉降。可见，干季2个不同时段聚类轨迹出现概率和输送距离存在一定差异，但污染物主要传输方位和途经区域较相似：11月至次年1月，临沧受体点聚类轨迹主要来自于西南和偏西两个方位，二者总占比约为92%，途经缅甸；西双版纳受体点聚类轨迹西南向和偏南向分别约占总比的63%、37%，途经缅甸和老挝西北部。2—4月，临沧受体点聚类轨迹主要来自于偏西向，污染轨迹聚类占比约达96%，途经缅甸；西双版纳点4条聚类轨迹均为途经缅甸的西南向。2—4月由于风速较11月至次年1月大，气流到达2个受体点的传输距离更远，但占比较大的聚类轨迹传输距离仍较短，且途经缅甸火点高发区，大量生物质燃烧产生的污染物被气流携带抵达受体点，易在滇西南地区发生沉降而增大PM2.5质量浓度。对比2个受体点，西双版纳点聚类轨迹传输距离较临沧点短，途经火点更为密集，更易造成PM2.5质量浓度升高。
综上所述，雨季境外生物质燃烧活动弱，对研究区PM2.5质量浓度的影响可忽略不计，加之降雨集中，所起冲刷作用强，使得6—10月研究区PM2.5质量浓度小、变化平稳。干季，在中低层环流形势较相似前提下，火点时空分布及污染物传输路径表明2—4月上风方春耕烧荒生物质产生的污染物在偏西气流引导下到达滇西南地区。
3.2.3 污染物扩散动力条件分析为探明研究区上空动力结构配置，分析了近8年2—4月滇西南地区纬度(21°~26°N)和散度平均的经度-高度分布(图 6)。由图可见，火点高发的缅甸西部海拔较滇西南地区低，接壤区海拔由西向东逐步升高，95.6°~97°E范围近地面层散度值为-8× 10-6~-1.4×10-5 s-1，而850~750 hPa散度值为6×10-6~1.0×10-5 s-1，形成地面辐合、中低层辐散的动力结构搭配(红色实线区)。同时，较大范围生物质燃烧有助于地面热低压的形成，使得所产生的污染物易被抬升到一定高度，并在偏西气流引导和地形抬升作用下输送到研究区上空。
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图 6 2013—2020年2—4月研究区平均纬度(21°~26°N)和散度的经度-高度分布 (填色：散度，红色实线区：缅甸中部中低空至地面散度分布，蓝色虚线区：滇西南地区中低层散度分布，网格区域：平均海拔高度) Fig. 6 Longitude-height distribution of average latitude (21°-26°N) and divergence in the study area in February-April from 2013 to 2020 (colored: diveragence, red box: divergence distribution of low-altitude to ground in central Myanmar, blue dashed box: divergence distribution of low-middle in southwest Yunnan Province in China, grid area: average altitude) |
研究区上空中低层800~600 hPa(蓝色虚线区)散度值达到8.0×10-6~1.6×10-5 s-1，99.5°E附近散度值大于2.0×10-5 s-1，输送到此高度上的污染物在较强辐散作用下易随气流下沉抵达地面，进而导致2—4月研究区PM2.5质量浓度升高。由此可见，2—4月上风方稳定的污染源，利于污染物下沉的中低层大气动力配置，从动力学角度解释了上文得到的滇西南地区春季PM2.5质量浓度高而波动较其余季节小的原因。
3.2.4 2—4月PM2.5质量浓度极端月份对比分析为更准确地对比不同年份研究区2—4月PM2.5质量浓度存在的差异及其成因，使用2015—2020年PM2.5质量浓度实测数据进行对比分析，发现各年2—4月PM2.5平均质量浓度相差不大，为41~47 μg·m-3，但不同年份月PM2.5质量浓度存在较大差异(图 7a)。2015年和2019年，2个年份2月关键区日均火点数分别为678个和691个，但2015年2月PM2.5质量浓度值高达50 μg·m-3，2019年仅为30 μg·m-3，二者相差达20 μg·m-3。通过分析2个年份2月研究区普洱市主城区逐日08时气象探空数据中的850 hPa高度与地面(约870 hPa高度)温度差值(图 7b)，发现两个高度区间(近地面层200 m)2015年2月仅有2 d未出现逆温层，而2019年2月有近半日数未出现逆温层。同时，使用2015年2月气象要素值减去2019年2月气象要素值，分析研究区及上风方大范围大气边界层高度、降水量及平均风速差值空间分布(图 7c~7e)。通常风速越大、大气边界层高度越高，越利于污染物的扩散；降雨越多，越有利于污染物的清除(Tai et al，2010；杜川利等，2014；郁珍艳等，2017；栾天等，2019；Volná and Hladkỳ，2020)。研究区2019年2月大气边界层高度较2015年2月高50~150 m，而上风方部分区域则高出150 m以上；研究区大部分区域2019年2月降水量较2015年2月多20 mm以上，上风方大部分地区多出10~40 mm；月均风速2019年2月较2015年2月略高，上风方部分区域风速高出0.5 m·s-1。
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图 7 (a) 2015—2020年2—4月PM2.5月质量浓度与关键区日均火点变化，2015年和2019年的2月(b)逐日08时850 hPa与地面温度、(c)大气边界层高度、(d)降水量和(e)平均风速的差值 (图7a中2个绿色虚线框突出表示2015年和2019年的2月数据) Fig. 7 (a) Average PM2.5 mass concentration and the change of daily average fire point in key areas in February-April from 2015 to 2020, (b) temperature difference between 850 hPa and the ground at 08:00 BT day by day, (c) planetary boundary layer height difference, (d) precipitation difference and (e) average wind speed difference in February of 2015 and 2019 (In Fig. 7a two green dashed boxes correspond to the data in February of 2015 and 2019) |
为更准确地对比不同年份研究区2—4月PM2.5质量浓度存在的差异及其成因，使用2015—2020年PM2.5质量浓度实测数据进行对比分析，发现各年2—4月PM2.5平均质量浓度相差不大，为41~47 μg·m-3，但不同年份月PM2.5质量浓度存在较大差异(图 7a)。2015年和2019年，2个年份2月关键区日均火点数分别为678个和691个，但2015年2月PM2.5质量浓度值高达50 μg·m-3，2019年仅为30 μg·m-3，二者相差达20 μg·m-3。通过分析2个年份2月研究区普洱市主城区逐日08时气象探空数据中的850 hPa高度与地面(约870 hPa高度)温度差值(图 7b)，发现两个高度区间(近地面层200 m)2015年2月仅有2 d未出现逆温层，而2019年2月有近半日数未出现逆温层。同时，使用2015年2月气象要素值减去2019年2月气象要素值，分析研究区及上风方大范围大气边界层高度、降水量及平均风速差值空间分布(图 7c~7e)。通常风速越大、大气边界层高度越高，越利于污染物的扩散；降雨越多，越有利于污染物的清除(Tai et al，2010；杜川利等，2014；郁珍艳等，2017；栾天等，2019；Volná and Hladkỳ，2020)。研究区2019年2月大气边界层高度较2015年2月高50~150 m，而上风方部分区域则高出150 m以上；研究区大部分区域2019年2月降水量较2015年2月多20 mm以上，上风方大部分地区多出10~40 mm；月均风速2019年2月较2015年2月略高，上风方部分区域风速高出0.5 m·s-1。
此外，利用CWT计算2015年和2019年的2月滇西南地区PM2.5潜在源区权重质量浓度数值，以反映潜在污染源区的污染程度。由CWT分析结果可见(图 8)，2个时段WCWT所模拟的潜在源区中，2015年2月缅甸东部、临沧境内西南部这些污染源区对临沧市PM2.5污染贡献值较大，为30~50 μg·m-3，而缅甸东部区域对西双版纳PM2.5污染贡献值超过50 μg·m-3，局部超过了100 μg·m-3。2019年2月，缅甸东部对临沧和西双版纳PM2.5污染贡献值较2015年明显减小，为20~40 μg·m-3。
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图 8 (a) 2015年2月和(b)2019年2月滇西南地区临沧和西双版纳受体点PM2.5质量浓度CWT分析 Fig. 8 Concentration weighted trajectory (CWT) of PM2.5 at Lincang and Xishuangbanna sites in southwest Yunnan in February of (a) 2015 and (b) 2019 |
由上可见，相对于2015年2月，2019年2月上风方至研究区存在较大范围更有利于污染物扩散的气象条件，同时更多的降水清洗，使污染物在传输途中得以削弱，从而减少了境外大气污染物输送对滇西南地区PM2.5污染的贡献。同时, 2015年2月近地面层200 m高度存在更长时间的逆温层，使得大气层结比较稳定，PM2.5质量浓度易维持高值(何慧根等，2021)。
3.2.5 火点数与滇西南地区PM2.5质量浓度及其AOD的相关性分析图 9给出了2013—2020年2—4月滇西南地区及不同部位日均PM2.5质量浓度变化与境外关键区日火点数相关系数分析结果。由图可得，滇西南地区及不同部位2—4月日PM2.5质量浓度变化与境外关键区火点数变化表现为显著的正相关，但相关程度随年份不同存在一定差异，这可能是因为滇西南上风方生物质燃烧所产生的污染物对滇西南地区的影响机理较为复杂。PM2.5质量浓度的积累、生消除受火点数变化影响外，污染物在传输过程中还受到大气边界层变化和天气环流形势及其他较多因素的影响，且其中任何一个量的变化将引起其他量的响应，导致途中产生气粒转化等更为复杂的大气化学反应(娄梦筠，2019)。同一年中，除2016年关键区日火点数与滞后1 d的PM2.5质量浓度相关性最为密切外，其余年份关键区火点数与滞后2 d的日PM2.5质量浓度相关性最强，相关系数大多高于0.5。就研究区不同部位PM2.5质量浓度与火点数的相关程度来看，滇西南地区南部与火点相关性最强，其次为中部，滇西南地区北部与火点的相关性表现稍弱，但北部与火点的相关系数也大都具有统计学意义(P＜0.01)。
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图 9 2013—2020年2—4月关键区日火点数和(a)滇西南地区及其(b)北部、(c)中部和(d)南部PM2.5质量浓度的相关性 (*表示相关系数未通过0.01显著性水平检验) Fig. 9 Correlation between number of solar fire points in key districts and PM2.5 mass concentration in (a) southwest Yunnan, (b) northern, (c) central and (d) southern of southwest Yunnna in February-April from 2013 to 2020 (* indicates that the correlation coefficient does not pass the 0.01 significance level test) |
分析2013—2020年滇西南地区AOD、2—4月AOD和关键区逐月火点数与研究区逐月AOD值相关系数空间分布(图 10)，发现滇西南地区年均AOD值在大部地区小于0.055，大于0.06的区域范围较小，位于西双版纳州中部以南地区。2—4月AOD值较年均值虽明显升高，但也大都小于0.09，AOD值>0.1的高值区主要分布在西双版纳州普洱市西部和南部。境外关键区月累计火点数与月AOD时间序列所有格点值呈显著正相关分布(P＜0.01)，相关系数也表现为由北向南增大，强相关(相关系数＞0.7)区域占研究区的86.6%。
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图 10 2013—2020年滇西南地区(a)年均AOD, (b)2—4月AOD及(c)关键区月累计火点数与月AOD相关系数空间分布 Fig. 10 Spatial distribution of (a) annual average AOD, (b) annual average AOD in February-April and (c) monthly cumulative number of fire points in key areas and monthly AOD correlation coefficient in southwest Yunnan from 2013 to 2020 |
(1) 滇西南地区PM2.5浓度与AOD空间分布呈北低南高，东弱西强。近20年年PM2.5浓度值波动较小，主要表现为减弱趋势，减少程度以-30%~-20% 居多。研究区大部分区域春季PM2.5浓度值较其余季节波动较小，PM2.5浓度和变化百分率空间差异最为明显，但其余季节PM2.5浓度减弱程度较春季大。
(2) 年内研究区PM2.5浓度表现为7月最低、3月最高分布形式；干季中2—4月滇西南地区周边境外火点集中高发，途经缅甸高火点区的偏西向(西南向)污染物短距离输送，在中低层辐散的动力结构配置下造成下沉，致PM2.5浓度季节性升高。
(3) 较大范围利于污染物扩散的风速、大气边界层高度和更多的降水清洗，可在传输途中有效削减污染强度，减少境外大气污染物输送对滇西南地区PM2.5污染贡献。
(4) 2—4月滇西南地区及不同部位日PM2.5浓度变化与境外火点数变化表现为显著的正相关性，且前者变化滞后于后者约2 d，二者相关程度表现为由南向北减弱的趋势。
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