引言

2013年以来，在《大气污染防治行动计划》等多种防治措施实施以来，我国的环境空气质量改善显著(Cai et al, 2017)。但工业化和城市化的高度集中和快速发展所造成的空气污染问题仍十分严峻(Miao and Liu, 2019; Wang Q Q et al, 2018)，以细颗粒物(PM_2.5)为首要污染物，多种大气污染高浓度并存的空气污染形势在我国中东部，特别是在包括山东、河南等地的京津冀及周边区域仍不容乐观(Wang L Q et al, 2018;江琪等, 2018; 蒋璐君等, 2020)。高浓度的PM_2.5污染不仅对人体健康、环境和气候等多方面产生不利影响，也在很大程度上制约了经济的发展(Ding et al, 2012; Simon et al, 2020; 王继康等, 2021)。

不利气象条件的出现是污染排放稳定阶段重污染形成的必要外部条件(Liu et al, 2019; Miao et al, 2018; Wang J Z et al, 2018)，其中，气象要素的变化可以解释污染物浓度逐日变化方差的70%以上(He et al, 2017)。研究多表明，适宜的气象条件，特别是在小风速形成的阻塞天气(苏兆达等, 2017)，高湿状态下低层层结稳定，较强的辐射和下沉逆温(马小会等, 2017)以及地面辐合线(吕梦瑶等, 2019)存在的大气环境中，可以快速形成以细颗粒物为典型特征的霾污染过程。局地气象条件的变化在很大程度上依赖于大尺度天气环流(马小会等, 2017)。Zhang et al(2019)指出，我国中东部不利气象条件发生时的高空环流通常为高压脊型、北脊南槽型和平直西风带型。孟燕军和程丛兰(2002)对北京地区天气形势与细颗粒物污染的研究认为，北京地区大气污染堆积容易发生在地面为低压类天气系统控制时。戴竹君等(2016)对江苏秋、冬季重度霾的形成机制进行探讨, 将重度霾发生时的地面天气形势分为均压型、冷锋前部型和低压倒槽型3类。国内外相关的研究虽较多，但缺乏污染天气发生时高低空天气系统结合的研究。

由于我国幅员辽阔，各区域之间的污染特性差异显著。济南地形条件复杂，是京津冀及周边区域城市群重点控制区之一。在生态环境部发布的2019年全国168个重点城市排名中，济南位列倒数第12位，其大气污染形势仍相当严峻，对该区域污染的生消与大气环流、气象条件的研究意义重大。同时，冷空气对大气污染是一把“双刃剑”，可以使得大气污染显著改善，但也有可能将上游的污染物传输至下游，使得本地污染物浓度不降反增，因而，冷空气过程对污染物的影响，特别是较为复杂的弱冷空气的研究，是研究污染的生消和演变过程的难点之一。本研究针对济南2016—2018年的大气污染与气象要素的相关关系进行探讨，并与污染发生时高低空大气环流进行结合，形成济南大气污染的天气学概念模型，同时针对不同强度的冷空气过程研究其对济南市大气污染物的生消机制。

1 数据与方法

济南市(国控站点的平均值)PM_2.5浓度数据来自全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)，时间分辨率为1 h。地面常规气象要素数据(主要包括风速、风向、湿度、气压等)和探空数据来自中国气象局的观测资料。采用罗氏法计算混合层高度，具体参照吕梦瑶等(2019)相关方法。

根据每日08时(北京时，下同)地面和高空500 hPa环流形势，将济南市的大气环流进行分类。地面天气形势共分为高压控制型、倒槽型、低压控制型和均压场4大类。其中，高压控制型可进一步分为高压底部、高压顶部、高压前部、高压后部和高压内5种；低压控制型可进一步分为低压底部、低压顶部、低压前部、低压后部和低压内5种。依据该地所处的象限进行划分，其中“前部”的象限分布为45°~135°，“底部”的象限分布为135°~225°，“后部”的象限分布为225°~315°，“顶部”的象限分布为0°~45°和315°~360°。综上所述，地面气压场分为4大类和12小类。500 hPa气压场共分为8类，分别为反气旋型，副热带高压(以下简称副高)边缘型、副高内型、低涡型、平直西风带型、脊区控制型、槽后型和槽前型。

2 结果与讨论 2.1 2016—2018年济南市空气质量整体概况

2016—2018年，济南市平均PM_2.5质量浓度为61.2 μg·m^-3。依据国家细颗粒物空气二级标准(PM_2.5日平均质量浓度低于75 μg·m^-3)，共有27%的时段为污染日(图 1a)，秋、冬季中，PM_2.5质量浓度(平均为71.2 μg·m^-3)和污染日的比重明显上升，轻度及以上污染日的比重增大至36%，其中，中度及以上污染(PM_2.5日平均浓度高于115 μg·m^-3)在污染日中的比重可达54%(图 1b)，大气污染形势仍旧严峻。但2016—2018年，济南市PM_2.5浓度呈逐年递减趋势，其中，2016年PM_2.5质量浓度年均值为74.1 μg·m^-3，2017年较2016年降低18%(60.7 μg·m^-3)，至2018年，年均PM_2.5质量浓度降低至48.8 μg·m^-3，大气污染防治效果显著。各年份中PM_2.5日变化趋势整体相似，均呈现夜间高白天低，受交通高峰影响，PM_2.5在09时和20时均有明显峰值出现。由于白天温度升高，PM_2.5中大量挥发性颗粒物的损失造成PM_2.5日变化曲线中16时左右为一日中的最低值。

2.2 不同环流类型出现污染的概率分析

图 2给出了济南市全年地面和高空(500 hPa)不同环流形势下轻度、中度和重度及以上(重度和严重污染)PM_2.5污染出现的次数和频率，其中地面环流形势按照12小类进行统计。由图可见，济南市75%以上的PM_2.5污染日(轻度及以上)均出现在均压场控制的地面环流中，均压场是济南市形成重污染天气过程的最典型的地面天气形势之一。造成这一现象的主要原因为济南地区受均压场控制的日数和频次(78%)均显著高于其他地面环流类型。其中，重度及以上大气污染中73%的概率也出现在地面均压场的控制下。受均压场控制时，整个大气的扩散条件较差，特别是在秋、冬季，大气处于静稳状态，地面以静小风为主，同时，混合层高度也通常较低，污染物在水平和垂直方向均不易扩散，使得污染物在近地层不断累积。除均压场外，污染天气还主要出现在高压底部、高压前部以及倒槽型的控制中。污染事件中，当济南地区转受高压底部控制时，通常为偏北方向的冷空气主体即将但还没抵达该地，此时，济南本地的大气扩散条件仍未有效改善，本地污染物不断累积，再加之上游输送而来的污染物与本地污染物累加，使得大气污染，特别是重污染天气出现的概率大大增加。与高压底部相似，处于高压前部时，济南地区处于偏西或西北方向冷空气的前沿，污染物在冷锋前汇聚，使得大气污染加重。受倒槽控制时，地面多处于弱低压辐合区，此时，污染物在辐合场的作用下易产生累积。

500 hPa的高空环流场(图 2)，济南市大气污染主要出现在3种高空环流控制之中，分别为平直西风带型、槽后型和槽前型3种，特别是槽后型，轻度、中度和重度以上污染出现的概率和次数均位列3种类型首位。2016—2018年，济南市50%以上的重度及以上污染出现时高空500 hPa的环流为槽后型。除去这3种主要的污染天气发生的高空环流形势外，还有一小部分的污染出现在脊区控制型。

由于不同天气类型出现的频次不同，如济南地面受均压场控制的概率远高于其他几种天气类型，虽然均压场中对应了最多的污染日，但不能说明均压场较其他大气环流控制时更有利于大气污染的出现。为了探究地面和高空不同种类的天气系统控制下大气污染的发生发展情况，需针对特定天气系统内发生的污染进行统计，以排除自身出现频次对污染天数的干扰。图 3给出了济南地面12小类和4大类天气系统以及500 hPa中8类天气系统控制下的不同污染天气发生的概率以及该类型天气系统出现的次数。

在天气类型出现概率均等的前提下(即研究时段各天气类型出现次数没有差异的前提下，如按照12小类对地面天气系统进行划分时，研究时段中12种天气类型出现的概率均等)，轻度及以上污染天出现概率最高的地面天气类型为倒槽型，污染概率高于55%。其次为低压前部、高压底部和低压内。重度以及上的污染时，倒槽型仍为12小类地面天气系统中重度及以上污染出现概率最高的天气类型，其出现概率高达为14%，其次为高压底部，出现概率为6.7%。在地面4大类环流类型分类中，PM_2.5污染，特别是重度以及上污染出现概率最高的地面天气类型仍为倒槽型(57%)，其中重度污染占总污染概率的25%。其次是均压场型，污染概率为26.8%。

在高空环流中，500 hPa为脊区控制型、平直西风带型、反气旋型、槽后型和槽前型控制时，均有较大概率(>25%)的PM_2.5污染出现，但反气旋在2016—2018年共3年的统计结果中仅有不到5次的统计结果，数据较少，缺乏统计意义，其结果有待进一步考究。脊区控制型、平直西风带型、槽后型和槽前型4种天气系统在研究期间均有较高频次的出现，其中污染出现概率最高的环流类型为脊区控制型。其他高空环流类型中，PM_2.5污染出现的概率相对降低(< 10%)。对于重度及以上污染较为严重的污染日，高空为槽前控制时，其出现的概率最大，达5.3%，其次为平直西风带型，为4.4%。

高低空环流总是在相互配合的作用下推动大气的运动(李崇银等, 2019)。探究高低空环流配合作用下如何作用于大气污染的生消，对大气污染的监测、预报和预警有着重要的意义和价值。对济南市高空8种环流与地面12小类(图 4a~4c)和地面4大类(图 4d~4f)不同组合配置下轻度及以上污染、中度及以上污染和重度及以上污染出现的概率分别进行统计，空白区域表示统计时段内无此类天气配置出现，或此类高低空配置样本量过少(低于5次)。

由图 4可见，济南市出现轻度及以上污染概率最大的高低空形势(地面4大类划分)为地面倒槽型配合高空槽后型，出现污染的概率高于50%，其次为倒槽型配合平直西风带型以及低压控制型配合平直西风带型(45%~50%)。地面均压场配合高空脊区控制型也有约40%的污染概率出现。具体到地面12小类的划分中，污染出现概率最高仍为高空槽后配合地面倒槽型，其次为地面倒槽配合平直西风带型，高压前部与平直西风带型配合。倒槽型与槽前型配合的天气形势也较易发生轻度及以上的污染天气。中度及以上污染发生的概率较轻度及以上污染概率显著下降，其中地面倒槽控制，高空槽前型的环流配置发生中度及以上污染的概率最高(约34%)。细化地面环流形势后，地面倒槽型和高空槽前型，地面低压底部与高空平直西风带型的配置对中度以及上污染的发生最为有利。对于重度及以上污染，仍为地面倒槽型与高空槽前型配合时的污染概率最大。

综上所述，根据PM_2.5污染的出现概率，共归纳总结出6种与济南市PM_2.5污染最为相关的高低空大气环流配置。分别为：地面倒槽配合高空槽后型(此类天气系统出现大气污染的概率最高)；地面倒槽配合高空槽前型(此类天气系统出现污染的概率较高，且一旦出现污染，则中度甚至重度以上污染出现的概率极大)；地面倒槽配合高空平直西风带型(此类天气系统出现污染概率较高，但以轻度污染为主)；地面高压前部配合高空平直西风带型(此类天气系统出现污染概率较高，且有一定概率出现中度和重度及以上污染)；地面低压控制(特别是低压底部时)配合高空平直西风带型(此类天气系统易出现轻度至中度污染，重度及以上污染出现概率不高)；地面均压场配合高空脊区控制型(此类天气系统配置较为常见，其出现轻度污染的概率较高)。

2.3 大气污染与气象要素的相关性探讨

在污染源相对稳定的状态下，气象条件是影响城市大气污染的主要因素。气象条件对大气污染物所产生的影响主要表现为大气对污染物的稀释扩散能力、对大气污染物的物理化学转化过程以及大气状况对污染源本身的影响(Han et al, 2015; Sun et al, 2016)。本节将对有关气象要素，包括温度(T)、湿度(RH)、气压(p)、风速(V)和边界层高度(MLH)等，与PM_2.5质量浓度的相关关系进行分析。

全年情况下，济南市PM_2.5分布区间中(图 5a，每间隔12 μg·m^-3进行统计)，PM_2.5质量浓度出现频率最高的区间为24~48 μg·m^-3，高于50 μg·m^-3后，随着浓度的增大，出现的频率逐步降低。图 5b中，随着PM_2.5质量浓度的增大，混合层高度呈下降趋势，平均情况下，轻度及以上污染出现时的MLH低于1000 m，重度及以上污染时MLH的平均值小于800 m。达到轻度污染前，随着PM_2.5质量浓度的增加，气压值先有所降低后逐步升高，而污染过程中，随着污染物的累积，气压逐步增高(1018~1022 hPa)，而达到重度污染后，气压的均值变化不大(1022 hPa±1 hPa)。PM_2.5和温度整体呈反相关趋势，轻度至重度污染区间，随着PM_2.5质量浓度升高，温度降低显著，下降率可达0.09℃·μg^-1·m^-3。重度及以上污染时，温度的均值基本维持在6℃±1℃。风速和PM_2.5质量浓度呈一定负相关趋势，PM_2.5污染出现时的平均风速在2 m·s^-1左右。湿度方面，随着PM_2.5质量浓度的增大，湿度逐步增大，污染时段相对湿度的均值主要分布在65%±20%。

2.4 冷空气对污染物的清除机制

冷空气往往是一次污染天气过程中重要的转折性指标，但每一次冷空气的强弱、路径各有差异，其对污染物浓度的影响也较为复杂。冷空气可能使得污染物得到有效清除或仅起到一定的改善作用，甚至在较弱冷空气时污染物浓度可能受上游传输影响不降反增，这也是大气污染预报中的难点之一。本节将对2016—2018年影响济南市的冷空气对污染物的清除和输送机制进行分析，以期为大气污染预报，特别是弱冷空气下污染物的生消提供预报指标。

影响济南市的冷空气通常为冷性高压的东移南下，常伴随着正变压、负变温以及偏北风增大等特征。对24 h的PM_2.5浓度变化值(ΔPM_2.5)与24 h负变温(ΔT_{24 h})以及24 h正变压(Δp_{24 h})的相关关系进行分析。如图 6所示，负变温和ΔPM_2.5表现为一定的正相关趋势(R=0.40)，正变压则与ΔPM_2.5呈负相关关系(R=-0.46)。对统计的数值依据前一日的PM_2.5质量浓度进行颜色划分后可以看到，对相关性影响较大的离散点主要为前一日的PM_2.5质量浓度达重度以及上(图 6中红点)，且第二日PM_2.5质量浓度较前一日下降超过100 μg·m^-3，其变压区间主要分布于2~7 hPa，而降温的区间则主要落在-6~-1℃范围内。

由于冷空气的强弱对大气污染的影响作用不同，需对污染在不同强度冷空气作用下所受的影响开展分析。去掉污染时段后(PM_2.5浓度超过75 μg·m^-3)，得到济南市清洁条件下PM_2.5质量浓度均值(C_PM2.5=40.1 μg·m^-3)，以此作为大气清洁时的背景浓度。将北风的风向依据象限进行划分，其中，0°~45°和330°~360°定义为北风，30°~90°定义为东北风，270°~330°定义为西北风，用于区分冷空气的路径。共分为以下5种情况探讨冷空气(ΔT_{24 h} < 0℃且Δp_{24 h}>0 hPa)对济南市大气污染的生消机制：类型1为污染完全清除型，表现为冷空气作用的前一日出现轻度及以上污染(PM_2.5质量浓度日均值超过75 μg·m^-3)，冷空气影响下的第二日PM_2.5质量浓度下降至低于C_PM2.5；类型2为冷空气作用下污染改善型，表现为冷空气作用的前一日出现轻度及以上污染，冷空气影响下的第二日PM_2.5质量浓度下降至75 μg·m^-3以下，但仍高于C_PM2.5，且下降幅度超过20 μg·m^-3；类型3为污染缓解型，表现为冷空气作用的前一日出现轻度及以上污染，冷空气影响下的第二日PM_2.5质量浓度降幅超过20 μg·m^-3，但日均值仍高于75 μg·m^-3；类型4为污染浓度变化不大型，表现为冷空气作用的前一日出现轻度及以上污染，冷空气影响下的第二日PM_2.5质量浓度增加和减少的幅度均在20 μg·m^-3内；类型5为污染增长型，表现为冷空气作用的前一日出现轻度及以上污染，冷空气影响下的第二日PM_2.5质量浓度不降反增，增加幅度超过20 μg·m^-3。对此五种类型条件下，ΔPM_2.5、各冷空气指标(ΔT_{24 h}、Δp_{24 h}、偏北风的平均风速和风向)以及该类型出现的次数进行统计，结果见表 1和表 2。

类型1时，济南的ΔPM_2.5的均值绝对值在5种类型中最高，达71.49 μg·m^-3，但PM_2.5质量浓度下降的区间分布较广，最高可降低207 μg·m^-3。ΔT_{24 h}平均和最大值、Δp_{24 h}、偏北风的平均风速和持续时间均在5种类型中最高，ΔT_{24 h}和Δp_{24 h}平均值分别为-4.33℃和4.74 hPa，其偏北风的平均风速和持续时间也分别达到3.45 m·s^-1和9.55 h。类型1在统计时段共发生了21次，其中冷空气来向以东北方向为主(约67%)。因而，在污染条件下，较强的冷空气(通常ΔT_{24 h}的绝对值高于4.3℃，Δp_{24 h}高于4.74 hPa)，且持续一定的时长(通常3.5 m·s^-1以上的北风持续9.6 h以上)后，才能将污染物彻底清除至C_PM2.5以下。

类型2时，污染物浓度较前一日明显的改善，但仍高于C_PM2.5，依然有部分污染物没有被清除干净。对类型2进行统计，PM_2.5质量浓度下降的均值仅次于类型1，ΔPM_2.5均值绝对值为59.14 μg·m^-3。类型2中，ΔT_{24 h}的均值不高(略低于类型3，ΔT_{24 h}均值为-3.49℃)，明显弱于类型1，但ΔT_{24 h}的波动范围较广(-12.82~-0.08℃)；Δp_{24 h}在5种类型中仅次于类型1，平均值为4.27 hPa。此类型中，偏北风的平均时长较长，达9.47 h。与类型1类似，类型2中冷空气风仍以东北方向为主，其次为西北方向，正北方向较少。综上所述，类型2时，污染物浓度在冷空气作用下降低至轻度以下，C_PM2.5以上，其对冷空气的要求明显低于类型1，ΔT_{24 h}为负值，ΔP_{24 h}在4.27 hPa左右，2.65 m·s^-1以上的偏北风持续时长在9.5 h左右，可达到类型2中对污染物的减缓作用。

类型3与类型2相似，冷空气作用下，第二日较前一日的PM_2.5浓度下降幅度均超过20 μg·m^-3，但类型3中，冷空气作用下PM_2.5质量浓度仍高于轻度污染。类型3中，ΔT_{24 h}平均值略高于类型2，但明显低于类型1，Δp_{24 h}均值为3.59 hPa，显著低于类型1和类型2。类型3中，北风的平均风速较类型1和类型2也明显降低，平均风速仅为2.24 m·s^-1，但北风的平均时长仍高于9 h。因而，北风的风速值起到了重要的影响作用，在北风风速较小时，即便其持续时间较长，大气中的污染物仍不能得到有效的清除。

类型4中，冷空气的各项指标较类型1~类型3均明显降低(ΔT_{24 h}均值为-2.55℃，Δp_{24 h}均值为2.67 hPa)，特别是北风的平均时长仅为5.94 h，此种类型下，通常为弱冷空气活动，污染物浓度较前一日变化不大，ΔPM_2.5的变化区间为-20~16 μg·m^-3。

类型5为污染物浓度明显的升高型(ΔPM_2.5变化区间为20~168 μg·m^-3)，这种类型在所有类型中出现的次数最多。类型5中，北风风速均值较小(2.06 m·s^-1)，持续时间平均为5.53 h，但冷空气作用下仍有一定的降温和升压的体现(ΔT_{24 h}均值为-2.49℃，Δp_{24 h}均值为2.30 hPa)此时，在弱冷空气和大气温度降低的共同作用下，一方面，可能在上游污染物的传输作用下使得污染物浓度得到一定的累积；另一方面，温度降低后大气的静稳形势可能进一步建立，使得污染物浓度不降反增。

3 结论

(1) 2016—2018年，济南市75%以上的PM_2.5污染日出现在均压场控制的地面环流中。500 hPa的高空环流场中大气污染主要出现在平直西风带型、槽后型和槽前型中。在天气类型出现概率均等的前提下，轻度及以上污染日出现概率最高的地面天气类型为倒槽型，污染概率>55%。其次是均压场型，污染概率为26.8%。在高空环流中，500 hPa为脊区控制型、平直西风带型、反气旋型、槽后型和槽前型控制时，均有>25%的概率出现PM_2.5污染。

(2) 济南市出现轻度及以上污染概率最大的高低空形势为地面倒槽型配合高空槽后型，出现污染的概率>50%，其次为倒槽型配合平直西风带型以及均压场配合槽后型。地面均压场配合高空脊区控制型也有约40%的污染概率出现。

(3) 平均情况下，轻度及以上污染出现时MLH低于1000 m。重度及以上污染时，MLH的平均值小于800 m。温度的均值基本维持在6℃±1℃。随着PM_2.5质量浓度的增大，湿度逐步增大，污染时段相对湿度的均值主要分布在65%±20%。

(4) 不同强度冷空气对污染物表现出显著不同的作用，较强的冷空气(ΔT_{24 h}>4.3℃，Δp_{24 h}>4.74 hPa)，且持续一定的时长(>3.5 m·s^-1的北风持续9.6 h以上)，可将污染物彻底清除。强度稍弱的冷空气可能使大气改善或减缓，而较弱的冷空气(北风风速均值较小，仅为2.06 m·s^-1，但仍有一定的降温和升压的体现)可能在传输作用下使得污染物浓度不降反增。