2. 中国气象科学研究院,北京 100081;
3. 山西省人工降雨防雹办公室,太原 030002;
4. 北京师范大学全球变化与地球系统科学研究院,北京 100875
2. Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081;
3. Weather Modification Office of Shanxi Province, Taiyuan 030002;
4. College of Global Change and Earth System Science, Beijing Normal University, Beijing 100875
大气气溶胶一方面通过吸收和反射太阳与地面辐射来影响大气辐射平衡对气候系统产生直接影响,另一方面可作为云凝结核(cloud condensation nuclei,CCN),对大气辐射平衡产生间接影响(Lohmann and Feichter, 2005 )。受人类活动的影响,各地区排放的人为气溶胶会在不同程度上对当地气候和环境产生影响(盛裴轩等,2003;Li et al,2009;Junge and McLaren, 1971;李占清,2016;郭凤霞和戚俊,2018;刘琳等,2018)。目前人们对于气溶胶的时空分布、活化特性、与云滴的转化关系的认识仍然存在很多不足,对气溶胶的了解程度远远不足以量化它的气候效应(卢广献和郭学良,2012;石广玉等,2008;Landman,2010;王志立,2011)。气溶胶的垂直分布状态和粒子尺度分布对评估和计算气溶胶的直接与间接辐射强迫有很大的影响(Landman,2010;Haywood and Boucher, 2000;Gobbi et al,2004);CCN是指一定过饱和度下能够活化的气溶胶粒子,作为气溶胶形成云滴的中间过程,对CCN的研究是云和气溶胶相互作用研究的一个重要环节。利用气溶胶和CCN的观测设备,在国内外许多地区开展了地面观测试验,发现不同地区、不同天气条件下CCN数浓度之间存在很大差异。因此,开展气溶胶及CCN的垂直分布和活化特性研究具有十分重要的意义。
国内外的一些研究人员利用机载气溶胶探测设备对气溶胶的空间分布开展了一定的观测,并取得了一些成果。研究发现,大气层结与气溶胶垂直分布特征有着明显的关联(Johnson et al,2000;杨军等,2000),逆温层和相对湿度峰值区存在气溶胶粒子的累积(孙玉稳等,2012;范烨等,2007;游积平等,2015;张佃国等,2007),不同的天气形势下大气层结的变化使得气溶胶数浓度(Na)分布也有着明显不同(马新成等,2011;孙霞等,2012;姚青等,2016;胡向峰等,2017)。对于气溶胶数密度谱分布来说, 谱型大多呈单峰分布(范烨等,2007),谱宽随高度的增加而变窄(游积平等,2015),可用多个对数正态拟合曲线进行拟合(胡向峰等,2016;张瑜等,2007;孙玉稳等,2010);而李军霞等(2014)对山西中部地区大气气溶胶空间分布特性进行了观测,发现气溶胶粒子谱随高度的增加略有展宽。由此可见,由于实际大气层结和气溶胶分布的复杂性,研究者们根据每一次个例的情况得出的关于气溶胶垂直分布结论都不尽相同。因此,对于不同的个例,分析层结和气溶胶的垂直分布都是必不可少的环节,是研究气溶胶活化特性的垂直分布和气候效应的基础。
针对CCN的垂直分布,Hudson et al(1998)利用飞机观测数据分析了澳大利亚南部海域的CCN垂直廓线,Adhikari et al(2005)在日本西南部的岛屿上进行的飞机观测试验中发现CCN的数浓度和气溶胶数浓度呈现线性相关关系,清洁海洋大气中CCN和气溶胶数浓度的比值高于陆地边界层大气。李军霞等(2015)分别利用西北地区和山西的飞机资料对CCN的垂直分布进行分析,发现两地的CCN都主要来自地面,其随高度的增加而减小,与气溶胶的分布较为一致。胡向峰等(2016)研究了不同高度的CCN与气溶胶数浓度比例,受气溶胶来源及特性差异的影响,在0.3%过饱和度下,3000 m以下的气溶胶活化为CCN的比例不到20%,3000 m以上活化比例高达50%。对CCN活化特性的研究大多是在地面上展开的,将云凝结核计数器(cloud condensation nuclei counter,CCNc)放置在地面,最多可设置五个不同过饱和度来进行循环观测,得到CCN的日变化和年变化特征(李军霞等,2015),使用N=C·Sk函数进行拟合,可得到CCN的活化谱(黄庚等,2002)。C和气溶胶的污染程度相关,k隐含了气溶胶的尺度分布和活化性质信息,可根据C和k把过饱和度谱分为大陆型(C≥2200 cm-3,k<1)、过渡型(1000 cm-3<C<2200 cm-3,k>1)和海洋型(C≤1000 cm-3,k<1)(Twomey,1959)。活化谱参数不仅能表示气溶胶的活化能力,还能获得任意过饱和度下CCN的数浓度,因此,获得并对空中C和k的垂直分布的分析是很有必要的。若能得到C和k的时空分布信息,则能更好地了解气溶胶的活化和成核云滴的能力。为了知道气溶胶的活化谱是否符合指数公式N=C·Sk,需要对多个过饱和度值进行连续的观测,由于观测仪器和条件的限制,这类工作目前只能在地面(或高山站),或者利用飞机搭载的云凝结核计数器(CCNc-100)在空中某一高度开展。本文所用的设备为云凝结核计数器CCNc-200,可同时测量两个过饱和度下的CCN数浓度,因此可以在符合公式N=C·Sk的前提下算出参数C和k的垂直分布,本文通过地面观测,检验了本地CCN活化谱符合N=C·Sk,因此认为CCN活化谱在空中也符合指数分布。气溶胶的垂直分布对其活化性质和CCN的垂直分布有一定的影响,同时个例所表现出来的垂直分布不尽相同,因此分析层结和气溶胶的垂直分布非常关键。
山西位于黄河中游东岸黄土高原上,是煤炭能源重化工基地,环境污染较为严重,了解该地区的气溶胶垂直分布状况和活化性质等特征具有重要意义。山西省人工降雨防雹办公室于2014年在忻州地区针对气溶胶的物理特性开展了飞机和地面的联合观测,利用2014年7月30日飞机和地面观测的气溶胶和CCN数据,通过分析气溶胶以及CCN活化谱在不同高度的分布,研究不同高度气溶胶的活化性质,为进一步研究空中气溶胶的活化性质提供依据。
1 仪器与资料介 1.1 仪器介绍 1.1.1 机载仪器介绍本次试验的探测飞机为运-12飞机,其巡航速度为60~70 m·s-1,爬升和下降速度为2~5 m·s-1,飞机上搭载了美国DMT公司的被动腔式气溶胶探头(passive cavity aerosol spectrometer probe,PCASP-100X)、CCNc-200、综合气象要素测量系统(Aircraft-Integrated Meteorological Measurement System,AIMMS-20)和云粒子探头(cloud droplet probe,CDP)。
PCASP-100X主要用于测量空气中粒径为0.1~3 μm范围内的气溶胶粒子,分为30个间隔不等的测量通道,可对探测装置进行加热,得到干气溶胶的信息,CCNc-200内设两个高50 cm、内径2.3 cm的圆柱形连续气流纵向热梯度云室(Roberts and Nenes, 2005),两个云室可以同时使用且互不干扰,设置的过饱和度范围为0.07%~2.0%,可设置为固定过饱和度,也可设定最多5个不同的过饱和度进行循环过饱和度观测,本次观测把两个云室的过饱和度分别设为0.3%和0.6%。飞机观测时,粒子采样进气口位于飞机头部,CCNc-200上加装美国DMT公司生产的稳流器(CCN inlet pressure controller, CIPC),用以减少由于气压的变化对粒子采样和实际云室内过饱和度变化造成的影响。AIMMS-20主要用于测量温度、湿度、相对湿度、轨迹等气象要素。CDP测量范围为2~50 μm,共分为30档,前12档分辨率为1 μm,后面18档分辨率为2 μm,可以用来测量霾、云滴等粒子;所有仪器采样频率为1 Hz,观测前均经过地面标定,按照飞机的航速,可得到相当于空间60~70 m气溶胶和CCN的数浓度、粒径和数谱的平均分布。
1.1.2 地面仪器介绍地面观测布设在忻州观测站,与飞机观测同时展开,距飞机起降机场约78 km。观测仪器主要为:扫描迁移率粒径分析仪(scanning mobility particle sizer,SMPS)和CCNc-100,SMPS包括一个差分迁移率分析仪(differential mobility analyser,DMA),用于筛选特定粒径范围的粒子,和一个凝结核计数器(condensation particle counters,CPC),用于测量该选定尺寸范围内的所有粒子的数目;CCNc-100用于测量气溶胶粒子在不同过饱和度下能够活化成为CCN的数目,可测量的过饱和度为0.07%~2%。根据Rose et al (2008)的方法,在观测前后用硫酸铵校准CCNc的过饱和度。干燥的气溶胶在DMA中经过粒径筛选后利用CPC和CCNc-100观测凝结核(condensation nuclei,CN)和CCN的数浓度得到不同过饱和度下的地面气溶胶分档活化率曲线,通过DMA和CCNc-100改变粒径和过饱和度,得到地面CCN活化谱拟合曲线(邓兆泽等,2012)。
1.2 资料和数据处理方法 1.2.1 观测得到的资料选取2014年7月30日的飞机和地面观测资料。飞行探测时间为15:05—16:40,地面观测与飞机观测同时展开。飞机观测得到飞机轨迹上粒径范围为0.1~3 μm气溶胶谱分布,过饱和度为0.3%和0.6%下的CCN数浓度和粒径范围为2~50 μm的云粒子谱分布。地面观测得到不同粒径范围的气溶胶数浓度和0.07%,0.1%,0.2%,0.4%和0.8%共5个过饱和度下的CCN数浓度。
1.2.2 数据处理方法因为云滴的干扰,PCASP在云中的测量结果不准确(Kleinman et al,2012),因此要剔除云内数据。参考Hobbs(1991)方法,将CDP数浓度大于10个·cm-3认为入云,否则为云外。气溶胶有效直径(ED)、数密度谱n(Di)计算方法如下:
$ ED = \frac{{\int_0^\infty {N\left({{D_i}} \right)D_i^3{\rm{d}}{D_i}} }}{{\int_0^\infty {N\left({{D_i}} \right)D_i^2{\rm{d}}{D_i}} }} $ | (1) |
$ n\left({{D_i}} \right) = \frac{{{\rm{d}}N\left({{D_i}} \right)}}{{{\rm{d}}{D_i}}} $ | (2) |
式中:Di是第i档档宽,单位:μm;N(Di)是第i档粒子数浓度,单位:个·cm-3。
活化谱公式N=C·Sk中的系数C和k计算方法如下:
$ k = \frac{{\ln \left({{N_1}/{N_2}} \right)}}{{\ln \left({{S_1}/{S_2}} \right)}} $ | (3) |
$ C = {N_1}/S_1^k $ | (4) |
式中:S1和S2是CCNc-200设定的两个过饱和度;N1和N2是两个过饱和度下的CCN数浓度,单位:个·cm-3。本文分析垂直分布所使用的高度均为海拔高度,某一高度的气溶胶谱分布为百米高度的平均,例如1 500 m处的气溶胶谱分布为1 450~1 550 m高度内气溶胶的平均谱分布。
2 观测结果与分析 2.1 气溶胶数浓度和数密度谱分布的垂直分布 2.1.1 数浓度的垂直分布由于此次探测区域为山区,受飞行安全高度限制(不低于3 600 m),飞机难以下降至边界层内,故选取飞机上升和下降两个飞行阶段进行垂直方向的气溶胶探测分析,从而获得一定区域内垂直方向上的变化。2014年7月30日飞行探测轨迹如图 1所示,其中上升阶段时间为15:15:54—15:27:50,下降阶段时间为16:20:50—16:41:06。
图 2分别是上升和下降阶段气溶胶数浓度和有效直径、温度和相对湿度以及位温的垂直分布。按照位温的定义,位温是指气体从原有的压强与温度出发,绝热膨胀或压缩到标准压强(1 000 hPa)时的温度,可用来比较不同气压下的气体热状态。当位温递减率∂θ/∂z=0时,说明温度递减率Γ与干绝热减温率γ相同,为中性层结;∂θ/∂z>0时,Γ<γ,为稳定层结;∂θ/∂z<0时,Γ>γ,为不稳定层结。不同性质气团的位温递减率有着不同的表现。为研究不同高度气溶胶的变化,按照∂θ/∂z的变化特征对上升和下降阶段进行分层研究,由图 2c上升阶段可分为地面至1 500 m,1 500~2 600 m,2 600~3 300 m以及3 300 m以上四层,分别称为第一层到第四层(对应图 2c中Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ)。整个垂直方向上温度随着高度递减,第三层平均相对湿度最大,最高达到80%;各层的气溶胶也显示出不同的垂直变化:第一层的气溶胶数浓度随着高度递减,第二层随高度变化不明显,第三层迅速递减,第四层维持在300个·cm-3,但粒子有效直径离散度增大,粒子在第四层分布的不均匀程度最大,各层的∂θ/∂z均大于0且变化不大,说明每层均是稳定层结,大气对流很弱,第一层和第三层的气溶胶主要聚集在各层底部。下降阶段可分为地面至1 500 m,1 500~2 500 m,2 500~3 600 m以及3 600 m以上四层(对应图 2f中Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ);在3 550~3 850 m存在逆温层(TIL),逆温层底层的相对湿度达到整层最大,而逆温层以上相对湿度只有8%,2 000~2 500 m高度范围的温度递减率达到极小值,∂θ/∂z>0且达到极大值,为稳定层结,抑制了近地面气溶胶的向上输送,因此2 000 m以上的气溶胶数浓度急剧下降。第一层位温随高度增加不明显,存在对流,而第二层是一个稳定层结,抑制气团向上发展,因此造成了第一层气溶胶数浓度最高度增加,而第二层随高度迅速降低。由于在3 600 m处有一个逆温层,且第三层的位温不随高度变化,大气有较明显的对流上升,导致气溶胶在3 600 m高度处有所积累。因此,气溶胶的垂直分布与大气层结密切相关。
对比两个垂直探测阶段的分层情况,发现二者存在明显的差异,这是由于时间和空间的差异造成的。起飞阶段飞机是自西南向东北飞行,下垫面为风景区,最大海拔高度为1 200 m,下降阶段是自西北向东南飞行,下垫面为太原市区,海拔高度与机场相同,为760 m。空间差异造成浓度垂直分布的明显不同,也充分说明气溶胶浓度的水平分布是不均匀的,因此两个阶段飞机观测到的数据更多是代表了它所经路径上的气溶胶特征,但两个阶段自身的水平距离不超过20 km,且为均一下垫面,可近似认为两次的观测结果为两个时间、两个区域(上升时段和下降时段的水平范围)内的气溶胶垂直分布。
2.1.2 数密度谱的垂直分布在气溶胶谱分布中,由于小粒子端的数浓度远远高于大粒子端,而气溶胶粒子的消光系数、含水量和雷达反射率分别与D2、D3、D6相关,大粒子在计算以上物理量时就显得十分重要,而最小二乘法往往只能体现高数浓度的小粒子端气溶胶谱分布,定义x阶矩量
为了得到近地面不同粒径气溶胶粒子在不同过饱和度下的活化特性,2014年夏季飞机探测期间,在山西忻州利用SMPS和CCNc-100进行了地面气溶胶分档活化率观测(李军霞等,2015)。图 4a是7月30日得到的地面气溶胶分档活化率曲线,可以发现过饱和度大于0.2%开始有大量小于0.1 μm的气溶胶粒子开始活化,不同过饱和度下的活化比率随着粒径的增大最终稳定在0.9左右,说明有10%的气溶胶粒子在任何过饱和度条件下都不可能活化,这一结果和Deng et al(2011)在天津武清的结果类似;图 4b为7月30日平均地面CCN活化谱拟合曲线,发现活化谱拟合公式N=C·Sk对山西地区7月30日的地面CCN活化谱有着很好的拟合效果,假定空中的CCN也符合公式N=C·Sk,因此利用公式N=C·Sk对空中活化谱曲线进行拟合。
在本次飞机试验中,将CCNc-200设定了两个不同的过饱和度(0.3%和0.6%),利用N=C·Sk计算得到C和k的数值,从而研究CCN数浓度(Nccn)、C和k值在垂直方向上的变化以得到气溶胶在山西省上空的活化特性。
由于下降阶段CCNc-200在空中提前关机,因此只讨论上升阶段的CCN以及C和k的垂直分布。图 5和表 2分别为Nccn,活化谱参数C、k的垂直分布和各层的平均值。图 5a是两个过饱和度下Nccn的剖面图,可发现其变化趋势一致,在1 500~1 900 m高度层随高度递增,其余高度层均随高度递减;图 5b为计算得到的C值的垂直分布,在2 600 m以下C值是随高度均匀减小的,2 600~3 300 m高度层内C值从6 000个·cm-3迅速减小到1 200个·cm-3,海拔3 300 m以上则一直维持在700~1 200个·cm-3,随着高度的增加,可活化的粒子数一直是减少的;图 5c是计算得到的k值的垂直分布,由图中发现k在垂直方向上存在很大的变化:1 500 m以下k值随着高度从0.7增大,最大值为1.0,1 500~2 600 m高度的k先减小后增大,在1 700~2 000 m处最低,2 600~3 300 m的k变化不大,在0.8左右,在3 300 m以上稳定到0.6。
C是过饱和度为1%下可活化为CCN的气溶胶数浓度,在1%的过饱和度下,基本能将所有可活化的气溶胶粒子活化,因此可以将C作为大气中可活化的粒子数,由图 4a可知,7月30日还有约10%的气溶胶在任何过饱和度条件下都不能活化,因此总的气溶胶数浓度大于C值。而k值所隐含的物理意义更为复杂:从公式上看,k越大,表示当S增大时,活化的CCN越多;从函数图像角度来看,k值代表了CCN活化率曲线的形状,k=1,表明Nccn随着过饱和度呈现线性增加的趋势,k<1,随着过饱和度的增加,Nccn增长速率减小,k>1,随着过饱和度的增加,Nccn的增长速率增大。通过图 4a我们假设每个过饱和度都对应一个截断直径,在某一过饱和度的条件下,大于截断直径的粒子中只有90%能活化,小于截断直径的粒子都不能活化。因此当过饱和度从S1增大为S2,截断直径也从D1减小为D2,多活化的粒子数就是这两个截断直径之间的粒子数,它会和两个因子相关,一是D1、D2这两个值之差,差大则多活化的粒子数可能也多;二是粒子谱,如果粒子谱的峰值恰好在这两个截断直径之间,那么会多活化很多粒子。前一个特性会和不同大小粒子的吸湿性增长特性有关,后一个则是和粒子谱相关。总的来说,k的大小与不同粒径气溶胶的化学组分以及粒子谱相关,而计算得到四个层结的k值变化都不一样,说明每层的气溶胶活化性质以及粒子谱存在很大的变化。因此,空中气溶胶的活化性质不仅与地面气溶胶的活化性质相关,更与空中气团的性质相关。
2.3 各高度层气团后向轨迹模拟分析为了解气溶胶活化性质在垂直方向上存在明显差异的原因,本节利用后向轨迹模式HYSPLIT4(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)进一步分析各高度层气团的来源。HYSPLIT4模型是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型,是大气科学界最广泛使用的大气传输和扩散模型之一。利用HYSPLIT4后向轨迹模式模拟计算了2014年7月30日山西中部地区气团的48 h各高度层气团的后向轨迹(图 6),模拟时间从北京时间7月30日16时开始。由于模式里面的高度表示距地高度,设定的四个高度分别为200、1 200、2 200、3 200 m,地面海拔高度大约为800 m,因此四个高度对应海拔高度分别为1 000、2 000、3 000、4 000 m。
利用N=C·Sk拟合CCN谱得到的参数k值即表征粒子的活化能力与谱分布的指数在不同高度层存在很大的变化,考虑气团的不同性质可能是造成不同高度气溶胶活化性质不同的原因。从48 h后向轨迹显示(图 6),不同高度层气团的来源存在很大差异,1 000 m海拔高度的气团(红色线),主要来源于华北平原,人类活动影响较大,2 000 m的气团来源于太原西部,经过黄土高原和内蒙古沙漠地区,由于夏季沙尘活动较弱,以清洁气团为主,两个气团的来源方向差异很大,所携带的气溶胶活化性质也存在很大的不同,导致活化率在不同高度上有一个很大的变化。而3 000 m以上的气团来源于西北方蒙古国更远距离的输送,带来的粒子不易活化,因此气溶胶的活化率又有了明显的下降。3 000 m以上的高空气溶胶数浓度小,从萨彦岭经蒙古高原进入我国,来源于6 000 m以上的高空。从垂直风向来看,海拔1 000 m为西风,2 000 m及以上高度为偏北风,30日20时的探空显示,近地面为西风,随高度逆转在海拔1 500 m处转为北风,模式与探空的结果有很好的对应关系。选取在三个不同高度气团来源地的地面CCN活化谱观测结果,选取的观测时间也是接近于本次个例的6—8月。山西太原、河北石家庄、宁夏银川地面观测分别代表了近地面、1 000和2 000 m高度气团的气溶胶性质,而祁连山是清洁内陆气团的代表,可认为与3 000 m以上气团性质相似。对比上升阶段C和k在不同高度层的分布,由于地面观测期间是夏季,山西地区降水充沛,受到降水的影响,飞机观测拟合计算得到的C比地面夏季三个月的平均观测结果要大得多,其余几个高度均能很好地与垂直方向上计算得到的C值对应起来。比较四个地区的k值(表 3),太原和银川k值小于石家庄和祁连山,也能很好地对应不同高度上计算得到的k值:在近地面以及1 700~2 000 m处最小。结果表明,后向轨迹模式能较好地模拟出各高度层气团的来源,且气溶胶的性质与对应来源地的地面气溶胶性质较为一致,可通过判断来源地进行定性地判断各高度层气溶胶的性质,若要得到气溶胶不同高度的活化信息,则需要通过飞机观测等手段得到C和k的分布。
利用2014年7月30日山西组织的飞机和地面观测获得的气溶胶和CCN数据,分析研究了气溶胶和CCN活化谱函数(N=C·Sk)参数C和k的垂直分布规律及其活化特征,主要结论如下:
(1) 本次个例气溶胶的分层变化明显,飞机上升和下降两个阶段探测得到的气溶胶数浓度、尺度谱以及温湿廓线的垂直分布存在很大差异,且均有明显的分层情况。按照位温的变化两个阶段均可明显的分为四层,其中,上升阶段四层为:地面至1 500 m,1 500~2 600 m,2 600~3 300 m以及3 300 m以上四层;下降阶段四层为:地面至1 500 m,1 500~2 500 m,2 500~3 400 m以及3 400 m以上四层。各层间气溶胶的数浓度、尺度谱分布均有很大的差异。
(2) 结合CCN的飞机探测以及地面分档活化率观测,研究表明,活化谱拟合公式N=C·Sk适用于山西地区7月30日的空中CCN活化谱拟合;上升阶段C和k的分布在各层存在一定差异,其中:C随高度减小,说明可活化的粒子数一直是减少的;k在垂直方向上存在很大的变化,第一层k值随着高度增大,最大值为1,第二层的k先减小后增大,在1 700~2 000 m处最低,第三层的k变化不大,在0.8左右,第四层稳定到0.6。而k受气溶胶的化学组分及粒子谱共同影响,说明每层的气溶胶活化性质以及粒子谱存在很大的变化。
(3) 各高度层气团来源的不同导致气团的性质存在差异,进一步影响了气溶胶的活化性质。模拟气团48 h后向轨迹,显示1 000和2 000 m高度的气团均来源于两个不同方向的输送,3 000 m以上的高空气团来源于西北方的蒙古国,属于清洁气团。不同高度气溶胶来源差异较大,各层气溶胶的性质与相应来源地的地面气溶胶性质较为一致,且C、k结果也与地面CCN活化谱的观测结果有较好的对应关系,不同高度气溶胶来源差异是导致气溶胶分布以及CCN活化谱存在明显分层的根本原因。
致谢:感谢“气溶胶-云-辐射反馈过程及其与亚洲季风相互作用”观测试验课题组提供地面观测资料。
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